Stroomversterking en doorslag van Townsendontladingen in neon en neon-argon mengsels

Stroomversterking en doorslag van Townsendontladingen in

neon en neon-argon mengsels

Citation for published version (APA):

van Montfort, L. H. (1971). Stroomversterking en doorslag van Townsendontladingen in neon en neon-argon mengsels. Technische Hogeschool Eindhoven. https://doi.org/10.6100/IR145816

DOI:

10.6100/IR145816

Document status and date: Gepubliceerd: 01/01/1971 Document Version:

Uitgevers PDF, ook bekend als Version of Record Please check the document version of this publication:

• A submitted manuscript is the version of the article upon submission and before peer-review. There can be important differences between the submitted version and the official published version of record. People interested in the research are advised to contact the author for the final version of the publication, or visit the DOI to the publisher's website.

• The final author version and the galley proof are versions of the publication after peer review.

• The final published version features the final layout of the paper including the volume, issue and page numbers.

Link to publication

General rights

Copyright and moral rights for the publications made accessible in the public portal are retained by the authors and/or other copyright owners and it is a condition of accessing publications that users recognise and abide by the legal requirements associated with these rights.

• Users may download and print one copy of any publication from the public portal for the purpose of private study or research. • You may not further distribute the material or use it for any profit-making activity or commercial gain

• You may freely distribute the URL identifying the publication in the public portal.

If the publication is distributed under the terms of Article 25fa of the Dutch Copyright Act, indicated by the “Taverne” license above, please follow below link for the End User Agreement:

www.tue.nl/taverne

Take down policy

If you believe that this document breaches copyright please contact us at: openaccess@tue.nl

providing details and we will investigate your claim.

VAN TOWNSENDONTLADINGEN IN NEON EN NEON.ARGON MENGSELS

(With Summary in English)

PROEF$CHRIFl

ter vwkrljglng van de graad van doctor in de Technische Wetenechappen aan de

Technlsche Hogeeohool te Eindhoven OJ) ge~ag van de Rector Magnillcus Prof. Dr. It. A A. Th. M. van Trier, voer een Commlssie uit de $enaa! In het openbMt t@ verdedlgen op dinsdag 6 april 1971 de$ ,.,emiddags Ie 4 uur

door

LAMBERT HUBERT VAN MONTFORT

Dit onderzoek werd mogelijk gemaakt door een subsidie van de Nederlandse Drganisatie voor Zuiver Weten5chappElijk Onderzoek

INHOUD

Voorwoord

Hoofdstuk Algemene inleiding

Hoofdstuk II Het ionisatiemechanisme in zuivere edelgassen 2.1 2.2 2.3 2.3.1 2.3.2 2.3.3 2.3.4 2.3.5 2.3.6 2.4

De eerste ionisatiecoefficient van Townsend De tweede ionisatiecoefficient van Townsend De secunda ire ionisatie

Bijdrage van ionen

Bijdrage van metastabiele atomen en aangeslagen moleculen

Sijdrage van resonantiestraling Bijdrage van niet resonantie5tr~ling

Invloed van elektroden met eindige diameter De totale secundaire ionisatie

Invloed van diffusie van ladingsdragers op de primaire ionisatie 7 9 13 13 14 16 17 19 22 28 29 31 33

2.4.1 Diffusie van lonen 33

2.4.2 Terugdiffusie van elektronen naar de kathode 33

2.4.3 Laterale en axiale diffusie van elektronen

34

2.4.4 Invloed van elektroden met eindige diameter 36

2.5 Meetmethoden voor de ionisatieco~ffici~nten van Townsend 37

2.5.1 De eerste ionisatiecoefficient 37

2.5.2 De tweede ionisatiecoeffici~nt 39

2.6 Berekening van de ionisatiecoefficienten van Townsend uit 39 de meetresultaten

Hoofdstuk III De experimentele bepaling van de ionisatiecoeffi- 42

3.1 3.2 3.3 3.4 3.5 3.6 3.7 3.8

cienten voor neon Inleiding

De ontladingsbuis De me~topstelling

Resultaten van klassieke metingen Resultaten van lichtfluxm~tingen

Resultaten van metingen met de variabele drukmethode Resultaten van klassieke metingen met de variabele druk-opstelling Conclusies 42 42 46 49 53 59 61 64

Hoofdstuk IV Het ionisatiemechanisme in Penningmengsels 4.1 4.2 4.3 4.4 4.5 4.6 4.7 4.8 Inleiding

Bijdrag! van metastabiele atomen Bijdrage van aangeslagen moleculen Bijdrage van reson~ntie~traling

lnvloed van reson~ntieatomen

Berekening vOor neon-argonmengsels De secundaire ioni~atie

Conclusies

Hoofdstuk V Metingen Ban neon-argonmengsels 5.1 5.2 5.2.1 5.Z.2 5.3 5.3.1 5.3.2 5.4 5.5 lnleiding

Resultaten van klassi!ke metingen Neon met 10-1% argon, a - 10+3 Neon met 10-3% argon, a = 10+5

Resultaten van lichtfluxmetingen

-1 +3

Neon met 10 % argon, a

= 10

Neon met )0-3% argon, a _ 10+5

De reproduceerbaarheid van de meetre~ultaten van de li~ht­

f1 uxrnet ingen Cencl us ies Referentie; Samenvat t i ng Surrmary 65 65 66 70 73 73 78 87 89 90 90 92 92 92 93 95 95 100 lO2 104 107 109

VOORWOORO

Oe schrijver van dit proefscnrift werd geboren op 5 december 1943 te Schaesberg (L).

Op het St,Bern~rdinus-College te Haerlen volgde hij, na 3 jaar Gymnasium, 3 jaar HBS b, waarvan hij in 1962 het einddiploma behaalde. Hierna begon h1j zijn studie aan de Technische Hogeschool Eindhoven in de afdeling NatUUrkunde ,

Na zijn kandid~atsexamen h~d hij als afstudeeronderwerp "hat vervaar-digen van een filter- en detectiesysteem voor neon resonantiestraling" in de groep Atoomfysica o.l.v. Prof.Dr. A.A,Kruithof. Het doctoraal examen (ingenieurs examen) werd afgelegd in 1967.

Daarna kreeg hij, teneinde een promotie-onderzoek te verrichten. een aanstelling als doctoraal assistent bij de Nederlandse Qrganisatie voor Zuiver Wetenschappelijk Onderzoek.

Sinds 1 januari 1971 is hij als wetenschappelijk medewerker verbonden aan het Laboratorium VOOr Medi;che Fysica der Rijksuniversiteit Gro-ningen.

Hoofdstuk I

ALGEMENE INLEIDING

De ver~~hijnselen die gepaard gaan met elektrische ontladingen in gas~en !ijn in het algemeen gekompl;ceerd ten gevolge van het gelijk-tijd;g optreden van diverse processen. Het bestuderen van de elemen-taire processen kan leidan tot een beter begrijpen van deze verschijn-selen. De Townsend ontlading ;5, door zijn eenvoud, bijzonder geschikt om een van de elementaire processen, het ionisatiemechanisme. te bestuderen. De volgende beschouwing, die leidt tot de definitie van de eerste ionisatie co~ffici~nt van Townsend, illustreert deze een-voud.

Bekijken we, in een gasatmosfeer, twee vlakke evenwijdige metalen elektroden, met een onderlinge afstand d, dan zal het gas zich in het algemeen gedr~gen als een isol~tor met een lekstroom in de orde van 10- 15 ampere. Dete lekstroom is eeh gevolg van lonisatie" van het gas door kosmisehe s~raling. Indien eehter de ga.druk en het elektrische veld zodanig zijn dat de aanwezige elektronen vOldoende energie uit het veld opnemen, om in staat te zijn tot inelastische, ion;serende, botsingen met de gasatomeh, dan zal de isolerende toestand van ~et

ga5 overgaan in de geleidende en sprekeh We van een gasontlading. De energiew1nst van het elektron moet hiertoe bij het doorlopen van de afstand tussen de elektroden tenminste gelijk zijn aan de ionlsatie-energie van het gas. Maken de elektronen ioniserende botsingeh met gasatomen dan spreken we van stroomversterking.

Het eerSte gedetailleerde onderzoek aan deze gasontladingen werd in het begin van deze eeuw verricht door Townsend (1900) • In Zijn experimenten werd uit de kathode, door bestra11ng met ultraviolette straling, een meetbare electronenstroom vrijgemaakt. Hij toonde aan dat in dit soort ontladingen voor een gegeven elektrisch veld E

de stroomversterking in eerste benadering exponentigel afhangt Van de elektrocleafstand d. Townsend definieerde de eerste ionisatie co§ffi~ cient ~ als het gemiddelde aantal elektronen, door ioniserende botsingen van elektronen gevormd. per elektron per eenheid van weglengte (em) door-lopen in de richting van het elektri5che veld.

De theoretische achtergrond van Townsends experimenten wordt

gegeven door de continuiteitsvergelijklng voor de elektronendichtheid in een elementair volume-elementje in de ontlading op een afstand x van de kathode

wa3rin:

Vi aVe de botsing~frequentie

voor

ioniserende botsingen van de elektronen bij de eenheid van gasdichtheid.

ve de elektronendriftsnelheid.

ne de elektronendichtheid ter plaatse x.

Als randvoorwaarde voar de elektronendichtheid nemen we een bekende dichtheid no op de kathode.

De oplossing van de continuiteitsvergelijking luidt dan:

Voor de stroomversterking bij de elektrodeafstand d geldt:

waarin:

(1.1 )

j ~ neVe = de elektronenstroomdichthe1d tar plaatse x. jk~ nove = de effectieve elektronenstroomdichtheid aan de

kathode.

De belangrijkste voorwaarden voor de geldigheid van de gegeven af-leiding van de formule van Townsend (1.1) zijn:

1 Het elektrische veld tussen de elektroden moet homogeen zijn. Een homogeen elektrisch veld betekent in principe dat oneindig uit-gebreide vlakke evenwijdige elektroden moeten word~n gebruikt en dat de stroom door de ontlQding ~o gering moet zijn, dat

veldversto-2 De energieverdeling van de elektronen moet in evenwicht zijn met het elektrische veld.

Het potentiaalverschil dat de elektronen moeten doorlopen om een stationaire energieverdeling te kunnen verkrijgen is in ieder geval groter dan de eerste aanslagspanning van het gas, zodat in formula (l.l) hiervoor gecorrigeerd moet worden. Zie hoofdstuk II, 2.1. 3 Wisselwerking van gel aden deeltjes, cumulatieve aanslag en

cumula-tieve ionisatie moeten verwaarloosbaar zijn.

4 Diffusie van geladen deeltjes in de x~richting moet verwaarloosbaar zijn.

Diffusie in de richting van het elektrische veld, axiale diffusie, ver-stoort de genoemde koppeling tussen de ionisatieco~ffici~nt u en de ionisatiebotsingsfrequentie vi' Diffusie in laterale richting heeft geen invloed op de electronenstroom in de richting Van het elektrische veld en 15 daarom geoorloofd. Terugdiffusie van elektronen naar de kathode kan verdisconteerd worden in de effectieve elektronenstroomdichtheid jk aan de kathode en tast de geldigheid van formule (1.1) niet aan. De Townsend ontlading, een zelfstandige of onzelfstandige ontlading in een homogeen constant elektrisch veld met stroomdichtheden kleiner dan 10-7 ampere per cm2 voldoet meestal aan de gestelde voorwaard~n. De ontkoppeling van de elementaire processen in de Townsend ontlading, waar-door de vernietiging van een deeltje onafhankelijk is van tijn vormings-proces geeft de mogelijkheid de vernletiging van een deeltje. evenals in een afterglowontlading, te beschrijven met behulp van kansfuncties. Door ons zullen echter steeds continuiteitsvergelijkingen gebruikt worden bij het beschrijven van processen in de Townsend ontlading.

Behalve de ionisatie in het gas, die wordt beschreven met de eerste ionlsatiecoefficient , treedt ook ioni5at1e aan de kathode op. die men secundaire ionisatie noemt. De matiogen en berekeningen weergegeven in dit proefschrift zijn opgezet om het ionisatiemechanisme door primaire en secundaire ionisatie beter te leren kennen en uit nieuwe metingen de bijbehorende co~fficienten te bepalen. Getracht is een kwalitatieve ver-klaring te vinden voor de verschijnselen die zich voordoen in een Towns-end ontlading. vooral in neon-argon mengsels. In hoofdstuk II wordt de invloed op de stroomversterking door secundaire ionisatie van diverse in zuivere edelgassen gevormde deeltjes besproken. Deze theoretische beschouwingen worden in hoofdstuk III door middel van metingen aan neon

geverifieerd. Met drie meetmethoden zijn metingen verricht om de

prim~ire en de secunda1re ionisatiecoefficienten te bepalen. In hoofd-stuk

rv

wordt met behulp van een theoretisch model de ionisatie in Penningmengsels (zie paragraaf 4.1) be~chreven. De resultaten van de beschrijving worden in hoofdstuk V vergeleken met metingen aan neon waaraan een weinig argon is toegevoegd. Bij de metingen is vooral gelet op de invloed van de gasdruk op de primaire ionisatiecoefficient.

Hoofd~tuk II

HET IONISATIEr4ECHANISME IN ZUIVERE EDELGASSEN

2.1 De eerste ionis3tiecoefficient van Townsend

In hoofdstuk I is de ionisatiecoefficient ~ gedefinieerd. Dikwijls wordt de ionisatiecoefficient n gebruikt in plaats van ~, Deze coefficient is gedefinieerd als het gemiddelde aantal elektronen, door ioniserende botsingen van elektronen gevormd, per elektron per eenheid van potentiaal verschil (Volt) doorlopen in de richting Van het elektrische veld. Hier-uit vol gt dat:

n .. ~/E

Formule (1.1) wordt dan

j/jk .. exp(nV)

waari n:

v

= het potentiaalverschil tussen de elektroden.

In werkelijkheid is aan de in hoofdstuk I genoernde voorwaarden niet voor elke plaats tussen de elektroden voldaan. Een betere benadering voor de stroomversterking is,

j/jk

=

exp(n(V-V_o)) j/jk = exp(a(d-do))

De afstand do en de bijbehorende spanning Vo

=

Ed_o worden ingevoerd omdat:

1 De ionisatie in het gas nlet direct aan de kathode begint, 2 Terugdiffusie van elektronen naar de kathode plaatsvindt. 3 De energieverdeling van de elektronen pa5 op ~nige af~tand van de

kathode in evenwicht is met het elektrische veld.

De effectieve elektronenstroomdichtheid jk is de waarde van neve ter plaatse x

=

do· De waarde van jk kan worden bepaald door extrapolatie naar d .. do van stromen gemeten bij elektrodeafstanden die een weinig groter zijn dan do.

Het is meestal niet mogelijk do(V_o) te bepalen uit de ex~er{mentele krommen die de elektronenstroom i aan de anode geveh a15 functie van d(V), zodat deze grootheid aan de hand van theoretische beschouwingen geschat moet worden. Bij de bepaling van de ionisatiecoefficient uit de m@tingen wordt daarom jk als onbekenda beschouwd en uit de meetgegevens berekend, In het vervolg zal met d en V steeds worden bedoeld respectie-velijk d-d o en

v-v

o.

Oe energieverdeling van de elektronen. die bepalend is voor de ioni-satiecoefficient n, wordt zelf bepaald door de energiewinst AE van de elektronen per gemiddelde vrije weglengte A. De gemiddelde vrije weg-lengte is omgekeerd evenredig met Po' de op OOCelsius gereduceerde gas-druk, todat de genoemde energiewinst evenredig is met E/po' de geredu-ceerde veldsterkte. De ion1satiecoeffi c;ent n is d~$ een functie van E/po· Het quotient ~/po = ~ ~ EIPo ;s dan ook een functie Van EfPo. Experimenteel is eveneens vastgesteld dat n(a/po) alleen een functie

va~ E/po is. Eerst in het recehte verleden zijn voor argon afwijking~n

geconstateerd van deze experimentele wet, Golden eh Fisher (1961).

2.2 De tweeds ionisatiecoefficient van Townsend

V~rgelijking (1.1) beschrijft alleen het verschijnsel van de ion;5a-tie in het gas. de hierbij gevormde positieve ionen zijn buiten be schou-wing gebleven. De ionen zijn in staat verdere ionisatie teweeg te brengen. Deze vindt echter, zoals door Holst en Oosterhuis (lg21) werd aangetoond, niet in het gas plaats. De door de ionen uit het elektrische veld opge-nomen energie wordt o.a. door elastische botsingen snel overgegeven aan de gasatomen zodat de ionan geen grote kinetische energie verkrijgen. De ionen kunnen wel bij hun aahkomst ap de kathode secundaire elektronen

hi~ruit bevrijdeh. We definieren nu de tweede ionisatiecoefficient y als het gemiddelde aantal uit de kathode vrijgemaakte se~undaire elek~

tronen per in de ont1ading gevormd ion. De contihuiteitsvergelijkingen voor ionen en elektronen luiden nu, indien de voorwaarden genoemd in hoofdstuk I geldig zijn voor de hele afstand Van de kathode tot de anode:

"'Vena - vedne/dl; = 0 "'''ena + vldnl/dX .. 0

waarin:

VI = de driftsnelheid van de lonen. nl = de ionendichtheid ter plaat5e x. Als ran9voorwaarden nemen we:

aan de kathode (x=O)

ne(o)Ve = yn₁(o)V₁ + jo • waarin:

jo = de effectieve, door oorzaken van buiten af vrijgemaakte. elektronenstroomdichtheid aan de kathode.

aan de anode (x=d)

nl(d) ~ O.

Hieruit volgt VOor de elektronenstroomdichtheid aan de anode

. _ j exp(ud)

J - •

o l-y(exp(ud)-l) (2.1a)

Met de ionisatiecoefficient n luidt deze formule;

j

=

j exp(~V)

o l-y(exp(nV)-l) (2.1b)

De secundaire ionisatiecoefficient y is evenals jo' zie 2.1, in werke-lijkheid de effectieve waarde op de plaats x - do'

De vergelijkingen (2.la) en (2.1b) geven een oneindige stroomverster-king als de "oemers van de rechterleden nul worden. Dit betekent in werkelijkheid dat de productie van de elektronen onafhankelijk wordt van de uitwendige bestraling van de kathode. die bij kleinere waarden van d essentigel was om de ontlading in stand te houden. We hebben dan te doen met een zelfstandige ontlading.

Bij een vaste waarde Van d kant in vele gevallen, een zelfstandige ontlading verkregen worden door de spanning V over de elektroden te vergroten waardoor de waarde van ~(~) toeneemt zodat de noemers in de uitdrukkingen (2.1a) en (2.1b) nul kunnen worden, De spanning. over de elektroden. waarbij de stroom door de ontlading onafhankelijk wordt Van jo' heet de doorslagspanning Vd• De wet van Paschen, een experimen-tele wet, zegt dat de doorslagspanning alleen een functie is van hat

produkt van de gasdichtheid en de afstand tussen de elektroden.

Is nu y een functie van E/Po dan geldt, omdat n~f(E/po)' als gevolg van vergelijking (2.1b) dat Vd = In(1+1/y)/n zodat de door~lagspanning Vd eVeneens een functie moet zijn van E/Po' Nu is Vd = Ed en dus is Vdf(E/po) = pod een functie van E/po' Omgekeerd geldt dat E/Po en Vd functies zijn van pod. Op deze wijze hebben wij laten zien dat de

wet van Pa.chen geldt onder voorwaarde dat n en y functies zijn "an E/P

_o·

2.3 De secundaire ion.isatie

In edelgassen, maar ook in moleculaire gassen, spelen vele prOCe$Sen gelijktijdig een rol in de secundaire ionisatie. Het gebruik van de tweede ionisatieco~fficiijnt y blijft evenwel zinvol omdat de definitie Van y geldig blijft, ook als de nalevering van elektronen aan de kathode, behalve als gevolg van secundaire ionisatie door de ionen ook door velerlei andere processen plaats vindt. In edelga$sen is de tweede ionisatiecoefficient van Townsend de som van de bijdragen gele-verd door:

1 atomaire- (1) en moleculaire ionen (2)

2 metastabiele atomen (a) en aange~lagen moleculen (m) 3 resonantiestraling (r)

4 straling (p), alle straling behalve resonantiestraling.

Het symbool tussen haakjes zal. in hetgeen voIgt, gebruikt worden als index Voor kenmerken van de ervoor vermelde deeltjes of straling. Voor elektronen wordt de index e gebruikt. De 5traling is verdeeld in de soorten p en r omdat deze een essenti~el verschillend gedrag vertonen in de ontlading. Holstein (1947) • Biberman (1947).

V~~r het volgende wordt verondersteld dat is voldaan aan de in hoofd-stuk I genoemde voorwaarden. Indien in de ontlading aIleen de deeltjes (1) en (p) bijdragen tot y leveren dan geven de formules (2.1a) en (2.1b) met een vaste waarde vah y de stroomversterking weer als functie van d(V) bij een vaste waarde van E/P_o. In edelgassen zijn de bijdragen van de deeltjes (2), (a), (m) en (r) niet verwaarloosbaar. Phelps (1955), Willis en Morgan (1969). De moleculaire ionen (2) kunnen uit atomaire ionen of uit aangeslagen atomen ontstaan. De metastabiele deeltjes bewegen al diffunderend door de ontlading. De resonantiestra-ling plant zich voort door middel van een diffusieachtig proces. Boven~

van botsingen met neutrale gasatomen in

de

grondtoestand. Doordat de vorming van alle deeltjes hoofdzakelijk dicht bij de anode plaatsvindt. zullen de fracties vah deze deeitjes die de kathode kunnen bereiken, veranderen met de elektrodeafstand d e~ zal y een functie zijn van deze afstand. De bovengenoemde processen, d1e tot secundaire ionisatie kunnen leiden, zullen in hetgeen volgt in de genoemde volgorde en groepen af-zonderlijk worden beschouwd.

2.3.1 Bijdrage Van ionen

Alle in de ontlading gevormde ionen komen op de kathode aan. r101eculaire ionen kunnen gevormd worden door botsingen van neutrals gasatomen met atoma;re ionen (conversiel of met hoog aangeslagen atomeh, Hornbeck

(1950). Molnar (1951b). Tijdens de beweging (drift) Van de atomaire ionen naar de kathode treedt conversie op. De bijdrage tot y van atomaire en moleculaire ionen is in hat algemeen verschil1end. Daarom is de totale bijdrage van de ionen niet constant als bij vaste E(po d wordt veranderd. De besproken processe~ zijn afhankelijk Va" de gasdruk. De conversie van het atomQir io~ van edelqas X vindt plaats in een drie deeltjes botsing. Het proces wordt symbolisch weergegeven door:

X+ + X + X + X~ + X

De differentiaalvergelijkingen die de bovenstaande processen in een Townsend ontlading beschrijven en de dichtheden van de electronen, de atomaire ionen en de moleculaire ionen bepalen luiden achtereenvolgens:

waarin: ~eVene - vedne/dX = Q ~lvene + v_{1dn l(dx - C12n1 ; 0} ~2ven2 + _v2dn2/dx + _C12"1 ~ Q

(2.2)

(2.3)

(2.4)

~i net gemiddelde aantal deeltjes (i) gevormd door ionise-rende botsingen van elektrohen,per elektron per eenheid van weglengte afgelegd in de richting van hat veld. hi de dichtheid van de deeltjes (i)

Cij de conversie botsingsfrequent1e van deeltje (i) naar deeltje (j) per eenheid van gasdichtheid

Vi

=

de driftsnelheid VQn deeltje (i).

~e = ~ = ~1 + ~2'

Noemen we het gemiddelde aantal deeltjes (i) dat op de kathode Qankomt per van de kathode vertrekkend ele~tron fi dan is de bijdrage in de secl,lndaire ionisatie Y /i • als

~i ~ de gemiddelde electronenopbrengst aan de kathode per deeltje (i) dat op de kathode aankomt.

Het gedeelte van het totale gevormde aQntal deeltjes (il dat de kathode bereikt noemen we F_i,

Als randvoorwaarden van de vergelijkingen (2.2) tim (2.4) aan de kathode (x ~ 0) en de anode (x = d) hemen we:

nl(d)

= "2(d)

= 0

ne(o)ve ~ y_ln₁(o)v₁ + _{Y2 n2(o)v 2} + jo

Oplossen van de vergelijkingen (2.2) tim (2.4) geeft als resultaat vlnl(o) ~1

fl = - - " - (exp((u-S)d)-l)

vene(o) ~-e

+ BUl ( exp(~d)-exp((a-S)d) _ exp(ad)-l

~-6

a

0<

waarirl:

De eerste term van f2 geeft de bijdrQge

van

moleculaire ionen gevormd door het Hornbeck-Molhar proces. De tweede term bevat de door conversie gevormde moleculaire ionen.

Oe fractie Fl = fl(a/al)/(exp(ud)~l) en I-F1 zijn in figuur 2.1 VOOr neon uitgezet tegen d voor a = 3, ~2 =

a

en voor een aantal waarden van S; In de figuur geven F1 en I-F₁ dan de fractie Van het totaal aantal gevormde ionen aan die als atomaire- respectievelijk moleculaire ionen

o

5 10 d(mm)

15 20

Fig. 8.1 Pl,l-Pl' d& f~acti~8 Van de gevo~de atomaipe ionen die op

de kathode aan~Omen a~s atomaipe ~~speati~veZijk moZeauZaire

ionen aZs fUn¢ti~ van de eZektrodeafstand voo~ v~r8chiZZende

waarden van B

=

C1z1vl •

op de kathode aankomen. De fractie F2 is steeds gelijk aan 1. Met de coefficient

e

₁₂ ~ 99 p~ sec-to ontleend aan Smith e" Cromey (1968},de in d~ grafiek vermelde waarden van B en een gekozen waerde van Po is de waarde van E/po' waarvoor de curven gelden. vastgelegd omdat de drift-snelheid vl een eenduidige functie is van Efpo' Loeb (1955) bIZ. 98. 2.3.2 Bijdrage van metastabiele atomen en aangeslagen moleculen

Voor metastabiele deeltjes geldt. evenals voor stralingsquanta, dat niet

all~ in de ontlading gevormde deeltjes op de kathode aankomen. Een gecleelte Vijn de deeltjes komt op de anode terecht. een tweede gedeelte wordt in de ontlading weer vernietigd en een derde gedeelte verlijat de ruimte tussen de elektroclen,als gevolg van laterale diffusie. De

~lEktroden worden. 40ijlS reeds werd gezegd in hoofdstuk 1, oneindig uit-gebreid verondersteld. zodat het derde gedeelte nul is.

De differentiaalvergelijking voor de dichtheid van de metastabiele

atom~n. die de genoemde processen beschrijft, luidt

waarin:

(2.5)

Ba = de botsingsfrequentie voor de vernietiging van deeltje (a) door bots i ng nlet een neutraa 1 gasatoom (twee dee ltj eo;; botsi ng j.

C_am= de botsingsfrequentie voor de conversie van deeltje (a) naar deeltje (m) door botsing met twee neutrale gasato-men (drie deeltjes botsing),

Da = de diffusiecOefficient van deeltje (a).

Als randvoorwaarden VoOr vergelijking (2.5) nemen we, de Groot (1928):

waarbij is aangenomen dat de elektroden deeltje (a) volledig absorberen. Als geen vernietiging of conversie van metcstabielen in het gasvolume optreedt (~a = Cam ~ 0) dan geldt. met gebruik van de Oplos5ing van vergelijking (2.2) voar ne Dadna(xl/dxlx=o ~a fa = v n (oj

=

-z7

(exp(~d)-l-ad) e e ~ d F ;;; f ~ : : . -a a ~a exp(~d)-l ad exp(ad)~l

Zijn ~owel Ba als Cam ongelijk aan nul dan gel/en de Oplo5singen van de vergelijkingen

(2.2)

en

(2.5):

W<larin!

aad~a [eXp(~dl - cO$h(~a) _ ad )

f -~

100

o

Fig. 2. 2 5 10 d(mm) 2.5 15 20

Fa> de ~aatie Van de gevopmd~ metastabieZe atomen die op de

kathod$ aa~komt ats fUnati$ Van d~ ~r6~trod6af$tand voor V6~­

schirrende waarden Van de gepeduoeepde dpuk Po> opgegeven in toPP.

In figuur 2.2 is Fa als functie van d uttgezet voor het geval Ba = Cam=O en ~ .. - 3. De overige curven, met als parameter Po' gelden eveneens met

~ = 3 voor neon. De gebruikte waarde Da = 170/po is afkomstig van Dixon en Grant (1957). Voor 8a en Cam is genomen 117 Po respectievelijk .629 P~ • Phelps (1960). De omvorming van metastabiele atomen tot slagen moleculen door drie deeltjes botsingen is in edelgassen aange-toond door Colli (1954) en Wilkerson (1967). Bij helium zijn de gevormde aangeslagen moleculen metastabiel. Phelps (1955), Mulliken (1970). Bij de andere edelgassen is over de natuurlijke levensduur van de aangesla-gen moleculen niets met zekerheid te zegaangesla-gen. Willis en Morgan (1969) geven voor neon moleculen een vermoedelijke levensduur op van 10~4 seconde. zodat ook deze metastabiel zouden zijn. Metastabiele moleculen zullen YOOr een gedeelte door diffusie op de elektroden aankomen, het andere gedeelte wordt vernietigd door botsingen met neutrale gasatomen,

eventueel onder uitzending van 5traling. Aangeslagen moleculen met een korte n~tuurlijke levensduur zenden straling uit. w~arbij ze uit elkaar vallen.

2.3.3 Bijdrage van resonantiestralinj

Resonantiestraling wordt voortdurend uitgezonden en geabsorbeerd. Onder de voorwa~rde dat resonantiestraling aan de elektroden volledig geab-sorbeerd wordt. hebben Holstein (1947) en Biberman (1947) voOr de dichtheid van de in de resonantietoestand aangeslagen atomeh (resonan-tie atomen) een integro-differentiaal vergelijking opgesteld.

Vaar een Townsend ontlading luidt deze vergelijking

waarin:

o

(2.6 )

Ar de stralingsovergangswaarschijnlijkheid voor resonantiestraling G_r de vernietigingsfrequentie voor deeltje (rl. waarin de

botsings-vernietiging door twee en drie deeltjes bot~ingen en de over-gangswaar5chijnlijkheid voor niet resonantiestraling zijn samengeva t.

K(lx-x'

I)

de kans per eenheid van lengte dat straling. uitgezonden op de plaats x'. ter plaatse x geabsorbeerd wordt.

De stroomdichtheid van reson~ntiefotonen aan de kathode is:

zodat:

De functie K( lx-x' I) wordt bepaald door de transmissie eigenschappen van het

gas voor zijn reson~ntiestraling, Voor drukverbreding is de

absorptie

en

waarin;

10 ~ de nulde orde gemodificeerde Besselfunctie 2

k = AoN9 2 1

41[gl Ar'lp

Ao ~ de golflengte van de resonantielijo. N

=

de gasdfchtheid.

Yp "de halfwaardebreedte van de resonantielijn. 91 het statistische gewicht van de grondtoestand. 92 = het stat;stische gewicht Van de aangeslagen toestand. De functie k is te zien als de absorptiecoijfficignt van het gas voor zijn resonantiestraling. Voor de andere straling is de transmiss;efunctie T van het gas een exponentiele functie. De correctiefunctie In in T(o) kunnen we zien als de invloed Vah de l~jnverbreding Van de resonantielijn door herhaalde emissie en reabsorptie.

Indienkp » 1 kan T(p) worden benaderd door een eenvoudigere formule:

Domineert dipool-dipool interactie (resonantieverbreding) dan is de benadering:

Voor de Townsend ontlading met twee oneindig uitgebreide vlakke elektro-den geldt;

100

...

>- 10 _~ ...

"

o " 5,05 10+4 .,

"

2,07 10+5

"

Q

"

5.26 10+5 0 5 10 15 20 d(mlll)

t'-ig. 2. :5 F J"" del f1'adiB van dB gevofflide atomen diB op dB kathode

aan.-komt aZs funot{f! van. di;l Bt",ktJ"'odeafatand lJOO1' 1!<l1'schiUende l.Jaa7'dem Van OJ"' (zie tek3t). De ail"'keZIJ ;;d,jn rlwno;11'i"k berekf!n-de punte>!, berekf!n-de get1'o/(kBn lijnen zijn beNkend mBt Ben empi1'{8ahe

fOl'rmJ Z,-, Wln Pl-!$ tps (1960).

In figuur 2,3 zijn met cirkels enkele numeriek berekende waarden van Fr

o -1 -8

uitge~et tegen d voor neon met a

=

3. Ao

=

744 A en Ar U 3.17 10 sec, Lawrence en Liszt (1969), De getrokken lij~en zijn bere~end met een empirische formule van Phelps (1960). zie einde van deze paragraaf. De getallen bij de curven geven de waarden van Gr' Van boyan naar beneden corresponderen de waarden van Gr met de drukken 3, 10, 35, 145, 365 torr indien de botsingsvernietiging bestaat uit terugval naar het metasta-biele (3 P2 ) niveau. Voor neon is door Phelps (1959) aangetoond dat voor glsdichtheden tU5~en 10+17 en 10+19 atomen per cm3 de theorie van Holstein en Biberman klopt. VOOr xenon is dit gecontro1eerd door Turner (1965) .

De vernietiging van resonantie atomen door botsingen met gasatomen geeft evenals bij de metastabiele atomen aanleiding tot mogelijke vorming van moleculen en niet resonante fotonen. Tot nu toe is stilzwijgend

a~ngenomen dat er geen koppeling is tussen de resonante en metastabiele toestanden door botsingsconversie. Voor neon is deze veronderstelling, bij kamertemperatuur, onjuist, zoals uit het vereenvoudigde energie-schema in figuur 2.4 blijkt. De genoemde koppeling maakt dat een

Fig.2.4 Ve~Benvoudigd ene~gieniveau sohema voop neon met het ~ond­

nivBau en de vieP niVBQU'S van dB ls22s22pE3S configupatiB.

analyti$che oplossing van de differentiaalvergelijkingen voor de dicht-heden Van deze niveau's slechts in limiet gevallen mogelijk is. De ver-gelijkingen (2.5) en (2.6) VOOr de dichtheden. bij koppeling van een metastabiel niveau (3P2 ) en een resonantieniveau (3P1l worden nu ver-vangen door waarin: d P bB n - Arn r + A ! nr(x')k(lx-x'

I

)dx' = 0 a r r 0 (2.8) b ~ de verhouding tussen de botsingsdeexcitatie Van de

resonante toestand en de botsingsexcitatie vanuit de metastabiele toestand, door neutrale gasatornen.

Aangenomen is dat de vernietiging van hat resonantie atoom alleen plaatsvindt dOOr terugval naar de metastabiele toestand door botsingen met neutrale ga.atomen. Dan is G_r ~ bB_a• Bij lage druk treedt ontkoppe-ling van de vergelijkingen (2.7) en (2.B) OPt omdat Ba klein wordt zodat de termen met Ba verwaarloosbaar zijn. Bij hoge druk mag de diffusie van de metastabiele atomen verwaarloosd worden, waardoor oplossing van de vergelijkingen mogelijk is. Op de kathode komen dan al1een de resonantiestraling en de vervalproducten van de, door de metastabiele atomen gevormde. aangeslagen moleculen aan. De bijdrage tot het y mechanisme aan de kathode van de re~onantiestraling is niet in formule-vorm te geven, maar verahdert met de electrodenafstand. De in figuur 2.3 uitgezette. numeriek berekende. waarden van Fr tegen d gelden ook voor de vergelijkingen (2.7) en (2.8) in hat limiet geval van de hoge druk. De waarden van G

r korresponderen dan, van boven naar beneden. met de drukken 25, 50, 100, 250 en 500 tOrr. De bijdrage in het y-mechanisme van de aangeslagen moleculen is onbekend, omdat de vervalprod~cten niet nader omschreven kunnen worden. Alle vervalproducten. behalve de niet resonantiestraling, levereh bijdragen die kleiner worden bij het ver-groten van de elektrodeafstand, zodat de totale bijdrage van de gekop-pelde metastabiele en re$onante niveau's verander11jk is.

In de figuren 2.5a en 2.5b is de genorma11seerde dichtheid van de resonantieatomen. zoals deze voor neon bij de berekening van Fr ge-vonden wordt. uitgezet als functie van de afstand x tot de Kathode voor enkele waarden Van d. In figuur 2.5a is Gr = O. In figuur 2.5b geldt Gr = 2.3 10+5 ofwel p ~ 275 torr in het geval van koppelihg tussen metastabiele en resOnante toestahd. De genormaliseerde resonantie-atomendichtheid n~(x) _r is gelijk aan A.(a v n (ol)-In (x). De factor _{, ree r}

A.

=

A (4/3~)(A /3d)! is de vernietigingsfrequentie voor de

resonantie-1 r 0

atomen door straling naar de wand voor een ontlading met oneindig uit-gebreide vlakke evenwijdige elektroden op afstand d, uitgaande van een uniforme resonantie-atomenverdeling en een resonantielijn waarvan de lijnbreedte bepaald wordt door resonantieverbreding. Holstein (1947). De factor Ai is evenredig met d-~ zodat de curven uit de figuren 2.5a en 2.5b bij omrekening tot nr(x) onderling eeh grotere numerieke factor verschillen dah uit de figuren blijkt.

100 10 M 8 I !: u ~ 10 ... I .1

o

10 20 30 40 x( 1/3 mm)

Fig.2.5a De gBnormaZisBerde resonantie-atomendiahtheid (zie tekat) aZa jUnetie van de a/stand re tot de kathode. De parameter bij de ~omme is de eZektrodBafBtand in (10/6 mm).

De getrokken curven uit figuur 2.3 zijn berekend met een benaderingsfor-mule Fr ont1eend aan Phelps (1960),

""'

, E:: V 10- 0 l-I" ... I ~ 0

'"

ol.o "" h

"

I-....

-

.",

""'

-.

10- 1 a

'""

0:=3 H G r=2,3 10+ 5 M "'-'OJ"

o

10 ZO 30 40 x{l/3 mm)

Pig. 2. 5b IN {jf.!rlol"'lnaUseel"'de l"'esonan"tie-at"nJendioiztherid (;;Ii,;, t,;,k£;t) ah;

funr::t-ts var! de aj'etand x tot de kathod". Ti@ raT'amstsi' b-ij de kfiomm., is dB ereHl"'Odeafstand in (1o/e mm).

2.3.4 Bijdrage van niet resonantiestraling.

In deze paragraaf besthouwen we de bljdrage in de secundaire ionisatie door straling, mEt uitzondering van de resOnantie!traling di~ reed! in de vorige paragraaf is behandeld. Afhankelijk van het elektrodemateriaal, speciaal dat waarvan de kathode vervaardigd is, kan d! straling g!-splitst worden in een gedeelte. met te grote golflengte. dat geen

bij-dr~ge k~n leveren en een gedeelte dat wel kan bijdra9~n in de SecUn-daire ionisatie. Bij de gebruikelijke materialen zoals Fe, Mo, Cu, Au, Pt, waartoe wij ons willen beperken, kan de niet resonante atomaire lijnstraling van de edelgassen geen fotoelektronen uit de kathode vrij maken. In de ontlading worden aangeslagen moleculen gevorrnd door drie deeltjes botsingen van metastabiele en resonantie atomen. Bij het uit elkaar vallen van de aangeslagen moleculen komen fotonen vrij met vol-doende energie om fotoemissie aan de kathode te geven. Phelps (1960) heeft in principe de bijdrageh in het secundaire ionisatie mechanisme berekend van metastabiele atomen. fotonen en metastabiele moleculen onder de vOlgende voorwaarden:

Alleen metastabiele atomen vormen door drie deeltjes botsingen metastabiele moleculen.

2 Er is geen koppeling tussen het metastabiele en het resonante niveau. 3 In het gas vindt geen absorptie Van fotonen plaats.

4 Reflectie van straling aan de elektroden mag verwaarloosd worden.

Voo~wa~rde 1 is experimenteel nooit geverifieerd en is op theoretische gronden. Mullikan (19701 aanvechtbaar. V~~r neon geldt voorwaarde 2 niet. De andere edelgassen voldoen min of meer aan deze voorwaarde. Bij hoge druk treedt aanzienlijke absorptie op van de moleculaire straling doordat bij de onderlinge botsingen van neutrale gasatomen (in)stabiele moleculen in de grondtoestand gevormd worden, Wilkerson (1968), Tanaka en Yoshino (1970). Mullikan (1970). Reflectie van de straling aan de elektroden is afhankelijk yah het materiaal en de oppervlaktestrUctuur van de elektroden. Door Sabine (1939) wordt voar fotonen met een golf-lengte van minder dan 1000 ~ een reflectiecogfficiijnt van ongeveer 10% opgegeven. De voorwaarden Van Phelps betekenen eeh • rnogelijk sterke, vereenvoudiging van de werkelijkheid in een ontlading. Gebrek aan kennis van elementaire grootheden zoals conversiefactoren, natuurlijke levensduren,reflectie- en absorptiecoefficienten maken een betere be5chrijving van de processen voorlopig echter onmogelijk en zinloos. Daarom zal niet nader op deze bijdrage in de secundaire ionisatie worden ingegaan.

2.3.5 Invloed Van elektroden met eindige diameter

en eindig van diameter, zodat op de bijdragen in de secunclaire ionisatie van alle deeltjes, uitgezonderd de ionen, een correctie moet word~n toe-gepast omdat bij het vergroten van de elektrodeafstand Old, de Ver-houding van de elektrodediameter en de electrodeafstand, kleiner wardt en claarom meer deeltjes uit de ontladingsruimte kunnen verdwijhen zonder aan het y-mechanisme deel te nemen, De correct;e ;s verschillend voor diffuhderend~ deeltjes, resonantiefotonen en niet resonantiefatonen. Omdat de randvoorwaarden te ingewikkeld worden, is voar diffuhderend~

deeltjes de correctie niet analytisch te berekenen. Bij hoge drukken zal, in niet zelfstandige ontladingen waarbij slechts een gedeelte van de ontladingsruimte wordt gebruikt. de correctie klein zijn tengevolge van de effectieve vernietiging van de metastabiele atomen door botsingen met gasatomen. V~~r foton~n wordt meestal als carrectiefactor een geometrische factor gebruikt:

1

-d!~2+D2!4

Deze geometri5che factor is de fractie van de ruimtehoek 2~ waaronder de kathode gezien wordt door een deeltje dat zich bevindt op het middel-punt van de anode. Metingen worden gewoonlijk verri~ht voor Old ~ 3 . Door Law,on en Luc~$ (1965) is een correctiefactor berekend voar niet

re~onantiestraling, waarbij rekening is gehoudeh met de ruimtelijke verdeling van de elektronenstroom in de ontlading, Aangenomen is hier-bij, dat alle metastabiele atomen omgezet worden in fotonen. voordat enige diffusie heeft plaatsgevonden. rn de ide term uit de Fourier-Bessel ontwikkeling vah de Townsendformule geldt yoor fp:

waarin:

fp

~ ~

(exp(~1d}-1)

1

~i ~ a - .7SPi

Pi wordt gevonden uit het ide nul punt van de nulde orde Besselfunktie volgens:

Jo(oiD/2) = O.

De Towhsendformule ziet er dan, indien alleen atomaire ionen en fotonen het y-mechanisme bepalen, uit als volgt:

waarin:

exp{ad)

a = de 5 traa 1 van het met u. V·. bestraa 1 de gedee1te Van de kathode.

J_r ~ de eerste orde Besselfunctie.

Oe factor 2Jl(Pial/Pia 15 afkomstig van de ontwikkeling in Besselfunc-ties van de aan de kathode gegenereerde primairf electronenstroom. De correctie voor resonantiefotonen zal liggen tussen de correctie voOr

diffunderende deeltjes en die voor fotonen omdat resonantiefotonen zowel diffusie als stralend gedrag vertonen. Deze correctie is eveneens niet analytisch te berekenen. De bijdrage in de secundaire ionisatie zal, omdat deeltjes uit de ontladingsruimte verdwijnen, een extra afname vertonen met toenemende elektrodeafstand.

2.3.6 De tota]e s~c~~aire ionisatie

In net algemeen zal de totale elektronenopbrengst aan de kathode, per in de ontlading gevormd ion, afnemen met toenemende elektrodeafstand, omdat alle fracties. van de in de ontlading gevormde deeltjes, die aan de kathode actief zijn, afnemen met toenemende elektrodeafstand. De totale bijdrage van de ionen neemt af omdat Y2 < Yr' Loeb (1955) . De stroomversterking in een Townsendontlading kUnnen we schrijven als:

waarbij de sommatie OVer i een $ommatie is over alle in de ontlading gevormde deeltjes, die in de secundaire ionisatie een rol spelen. De Townsendformule luidt:

j _ ~)(.R.(ad~ J

o - ! y{exp!" i-i)

10

o

o

5 10 15 20

d(mm)

[I-i.g_ 2_ (1 De be:t'ekc'rui,. /.J(J.(~l'r1(; l)rm y als j'u!u.'!/.ie van ,;" ekkt"!:'odea/star!d

met biJdnlgen va,-! -ion"n, meta:stab-l:ele em l'fl.90nant-ieatomen.

In figuur 2.6 is ~ls voorbeeld y(d) uitgezet tegen d vOOr neon in een ontlading met oneindig uitgestrekte elektroden, ~ = 3, ~a = a_r, alleen

moleculaire ionen,geen bijdrage van aang~slagen molecu1en en ~11een

koppeling van metastabiele haar re$On6nt~ atomen voor diverse drukken en diverse waarden van ~a/a, _{Y; en Gr , De terugkoppeling van de} resonantietoestand naar de metastabiele toestand i5 niet in de berekening me~genomen omoat dit wel wiskundige problemen met zich

mee-brengt, ma~r niets essentieel nieuws aan Onze, noodgedwongen, globale berekening toevoegt, De stippellijn in de figuur geeft de asympthotische waarde van y(d) bij grote elektrodeafstand. dit is de waarde die ge1e-verd wordt door de mo1eculaire ionen, YZ'

2.4 De inv10ed v~n diffusie van ladingdr~~ op de primalre ionisatie

2,4,1 Oiffusie van de ionen

Omdat de randomsnelheid van ionen, door hun grotere massa, veel kleiner is dan die van de elektronen, mag diffusie van ionen verwaarloosd worden.

2.4,2 Terugdiffusie van elektronen naar de kathode

Algemeen wordt verondersteld dat. afgezien van de terugdiffusie, in een Townsendontlading geen diffusie van elektronen optreedt. De correctie voor de terugdiffusie en het nag niet bereiken van de evenwichtsenergie-verdeling v~n de elektronen kan slechts onder bepaalde omstandigheden experimenteel worden bepaald, Kruithof (1940), De terugdiffusie bepaalt, afhankelijk vah de g~r~duc~~rde veldsterkte EfPo en de gemiddelde energie van de e1ektronen die van de kathode vertrekken, welke fr~ctie

van deze ~lektrDnen aan de ontlading deelneemt. Elektronen die. pra,ti~ch

zonder kinetische energie, van de kathode vertrekken zullen, doordat ze bij elke elastische botsing energie verliezen al spoedig te weinig energie overhouden om, tegen het elektrische veld in. naar de kathode terug te diffund~r~n. Naarmate de energie van de vertrekkende elektro-nen grater is, ~al een groter aantal terugdiffunderen en aan de kathode geabsorbeerd Worden. Wordt echter de beginen~rgie zo groot dat de elektronen, na relatief weinig energiewinst, tot inelasti5che bot$ing~n

in ~taat zijn, dan zal de fractie van de elektronen die aan de ontla-ding dee1neemt weer toenemen. D~ enefgie van ~e secundaire elektronen i5 in het algemeen veel grater dan de energie van de primaire elektro-nen zodat, naarmate meer secundaire ~l~ktronen aan de k~thode vrijge-maakt worden, de gemiddelde energie van de elektronen toeneemt en een grotere fractie aah de ontlading zal dee1nemen. Bij Een Town~~ndontla­ ding met kleine elektrodeafstand, vergeleken met de doorslagaf~tand, zal de terugdiffusie bepaald worden door de primaire elektronen, die

een leer lage gemiddelde energie bezitten. Is de elektrode~f~tand in de buurt van de doorslagafstand dan worden vrijwel alle elektrOnen aan de kathode vrijgemaakt door hoog energetische deeltjes uit de ontlading, waardoor de gemiddelde elektronenenergie kdn oplopen tot ruwweg ~eVex'

waarbij Vex de eerste a3n~lagpotentiaal van het gas is. De veranderende fractie van de elektronen aan de kathode die aan de ontlading deelneemt bij toenemende elektrodeafstand kan gezien worden als een extra bijdrage in het y-mechanisme. In de formules (2.1) is jo die fractie v~n de primaire elektronenstroomdichtheid, die nadat de terugdiffusie heeft plaat5gEvonden, aan de ontlading deelneemt. waarbij de gemiddelde energie bij het uittr~den uit de kathode bepaald wordt door de uittreepotentiaal van de kathode en de energie van de u.v.-straling die deze elektronen uit de kathode vrijmaakt. Door Lucas (1964) is een mathematisch elegante berekening gegeven voor jo'

2.4.3 Laterals en axiale diffusie van elektronen

Dat wel degelijk diffusie van elektronen optreedt. blijkt uit de licht-verdeling in do Townsendontlading. De radi~le verdeling bij de anode is uitgebreider dan die bij d~ kathode. hetgeen op L'n minst wijst Dp l3terale diffusie van elektronen. Het bepalen van het quotient Delve

van de diffusiecoUffici~nt en de beweeglijkheid van de elektronen is gebaseerd op deze laterale diffusie, Huxley (1959). Hat is daarom ~eker

dat ook axial~ diffusie ~laat5vindt. De differentiaalvergelijking, die in een Townsendontlading de dichtheid van de elektronen beschrijft, luidt in zijn meest algemene vorm. Crompton (1967) =

waarin:

... v.n = O.

1 e

v = de nabla operator.

(2.10)

De drie coefficienten De' ve en Vi zijn alle afhankelijk van de energie van de elektronen. Er is verondersteld dat de waarden van deze coeffi-cienten tussen de elektroden onafhankelijk van de plaats zijn. hetgeen betekent dat de e1ektronenenergieverdeling stationair moet lijn. Indien We alleen axiale diffusie beschouwen gaat (2.10) over in

De meest algemene oplossing luidt

ne(x)= A

exp((A-e)x)

+ B

exp((A+a)x)

waarin:

2A "- V/De

6 =

Ix

2- 2aA

(2.10a)

Oe coefficienten A en 6 worden gevonden door het invullen van de juiste randvoorwaarden. In de literatuur wordt aan de anode de randvoorwaarde nerd) = 0 genomen, zoals bij zuivere diffusie gebruikelijk is, Huxley (1959), Lucas (1964). Bij de combinatie van drift en diffusie, waarbij de diffusie slechts een correctie is, is deze randvoorwaarde onjuist. Wij nemen daarom aan, dat de situatie aan de anode niet essentieel afwijkt van die van drift zonder diffu~ie. Deze aanname heeft tot gevolg dat B = O. Aan de kathode gebruiken div€fse auteurs verschillende rand-voorwaarden; nerO) = 0, Lucas (1964) en nerO) = no' Bruch en Huxley (1967). Daar aan de kathode werkelijk elektronen worden vrijgemaakt en er altijd een eindige elektronendichtheid is voor de kathode nemen We nerO) w no' V~~r de el~ktronendichtheid in de ontlading geldt bij de

gegeven randvoorwaarden

ne(x) -

no exp((~-e)x).

Het toenemen van de elektronendichtheid als functie van de elektrode-afstand gaat volgens een exponentiele functie, evenals bij de formule van Townsend. De ionisatiecoefficient die fxperimenteel wordt gevonden noemen we at, zodat:

..

In het limietgeval A ~ 00 krijge n we ~t "- ~

=

vi/ve' de

ionisatieco§ffi-cient ~onder axiale diffusie. De ionisatieco~fficient ~ kan bepaald wOr-den uit at vol gens

In termen van de ionisatiecoefficient n

De/~e is Voor neon experimenteel bekend vOar waarden Van _{E/Po' waarbij} geen ionisatie optreedt. Als men deze waarden extrapoleert blijkt dat de waarde van Delve in d~ orde van enkele Volt moet zijn. De correctie op de experiment~el bepaalde waarden van de ionisatiecoefficient van neOn kan dan bij hog~ EIP_o oplopen tot rond 10%.

Is de snelheidsverdeling van de elektronen bekend, dan kan vol gens I-Iuxley (1960) Defile berekehd worden. Voor elektronen met een random-snelheid c vindt men

waarin:

De = 1/3 1 c

_ 1 e d 2

we ~ - ~ (lc)

3 mec dc

e = de elektrische lading van het elektron. de massa van het elektron.

~ l(c) = de gemiddelde vrije weglehgte van elektronen met snelheid c.

De waarden van De en we moeten worden gemiddeld over de snelheidsver-deling van de elektronen.

2.4.4 Invloed van elektroden met eindige diameter

Lucas (1965) heeft b'ij zijn modificatie van de formule V(ln Townsend voor een ontlading met elektroden van eindige diameter oak rekening gehouden met diffusie Van geladan deeltjes. Bij zijn berekeningen 9ing Lucas uit van een ontlading met cirkelvormige elektroden, met om het ontladingSVOlume. direct a(lnsluitend aan de elektroden,een alles absorberende cylinder. De algemene oplossing van vergelijking (2~10)

luidt onder dere voorwaarden in cylinder coordinaten:

wBari n;

JJ

(pr)(A(p)exp((\-e' )X)+B(D)exp((HEl')X))pdp (2.11) o 0

p2 = de separatie constante van vergelijking (2.10).

e'''~

A(p) en B(p) worden gevonden door het invullen van de randvoorwaarden. Lucas vond, met een elektronendichtheid nul op de elektroden ( x = 0 en x = d) en op de cy1inderwand (r = 0/2) en een puntbron van primaire elek-tronen aan de kathode na ontwikkeling in een Fourier-Bessel reeks:

waarin:

P; wordt gevonden uit het ide nul punt van de nUlde orde Besselfunctie volgen5:

De gemodificeerde Townsendformule kan nu g~vonden worden door de elek-tronenstroomdichtheid aan de anode te berekenen. Lucas (1965). Formule (2.9) geeft de gemodificeerde TownsendformUle indien diffus;e verwaar-loosd mag worden, secundaire ioni~atie alleen plaatsvindt door atomaire ionen en n;et resonantie fotonen en de puntbron Van primaire elektronen aan de kathode vervangen is door een cirkelvormige bron met straal a.

2.5 Meetmethoden voor de ionisatiecoefficienten van Townsend

2.5.l De eerste ionisatiecoefficient

De meest gebruikt~ en de oudste methode om beide ionisatiecoefficienten met behulp van metingen te bepalen is direct gerelateerd ~an formule

(2.1). Deze methode noeman we de klassieke methode. In een niet zelf-standige o~tlading tussen twee vlakke evenwijdige verschuifbare platen wordt de stroom gem~ten als functie van de afstahd d van de elektroden bij constante gereduceerde veldsterkte ~!po' De beginhelling van de

grafiek, waarin de gemeten stroom logarithmiSch is uitgezet tegen de elektrodeafstand, is hU geli5k aan (l+y) maal de eerste ionisatiecoeffi-cient, De secundaire ianisatieco~fficient wordt bepaald uit de meet-punten vOar grotere waarden van d. die afwijken van de rechte lijn, gevormd door de beginpunten van de grafiek, Oe meetfouten in het begin van de stroomkromme i(d) hebben n1et alleen invloed op de nauwkeurigheid

van de primaire ioni5atiecoefficient, maar ook zeer $terk op de nauw-keurigheid van de secundaire ionisatiecoefficient,

Een variant op de genoemde meetmethode is ge1ntroduceerd door Golden en Fisher (1961). De parameter bij de Townsendmeting E/Po kan constant gehouden worden door bij tonstante druk het potentiaalverschil over de elektroden evenredig m~t de afstand van de elektroden te verancteren. echter ook door evenredige verandering van de dr~k bij vaste elektrode-afstand. Het voordeel van de tweede methode ligt bij lage EfP_o waar de druk n~uwkeuriger me~tbaar is dan de afstand Van de elektroden,

Een derde meetmethode. alleen YQQr de bepaling van de eerste ionisa-tiecoefficient, is ontwikkeld doar Wijsman (1949) en Legler (1955). Het aantal elektronen dat aan de anode aahkomt ten gevolge Van hat vertrek van een elektron aan de kathode is niet steeds hetzelfde, Uit de

statistische verdeling van de aantallen elektronen per elektronenlawine, kan de ion;satiecoefficie~t bepaald worden.

Een vierde methode, ook gebaseerd op de lawine veroorzaakt door een elektron aan de kathode. is afkomstig van Schmidt (1954). Raether (1964). De puls afkomstig van een elektronenlawine wordt op elektronische wijze met een RC tijd gecompense~rd, zodat de resulterende "gebalanceerde" puls constant is gedurende de tijd, die een ion nodig heeft om van de anode over te steken naar de kathode. Uit de waarden van R en C kan de eerste iOl]isatiecoefficient bepaald worden. Een nevenresultaat is de bepaling van de driftsnelheid van de ionen.

Een vijfde method~ is aangegeven door Corrigan en Von Engel (1958). DeH methode is uitgewerkt door De Hoog en Kasdorp (1967), De Hoog (1969), De stralihgsstroom, door een el~menta;r volume-elementje van de ont-lading uitgezonden, is in een Town~endontlad;ng evenredig met de dicht-heid van de elektronen. Door de stralingsstroom van de ontlading ee meten als functie van de plaats in de ontlading kan de toename van de elektronendichtheid bepaald worden. De eerste ionisatiecoefficient wordt gevonden uit de exponent van de exponentiele functie waarmee de

lichtflux toeneemt als functie van oe afstand tot de kathode.

2.5.2 De tweede ionisatiecoefficient

Oe tweede ionisatiecaefficient is afhankelijk zowel van het materiaal als van de appervlaktegesteldheid van de kathaoe. Verder hangt y af van de samenstelling van het rnengsel van de deeltjes. die op de kathode vallen en van de elektrische veldsterkte. Omdat y mede worot beinvloed door gasdeeltjes die zieh eventueel aan de kathade hebben gehecht. worden y-metingen in vacuUm buiten beschouw;ng gelaten. De enige mogelijkheid die tot nu toe is gevonden am d~ diverse bijdragen van de samenstellende deeltjes van het mengsel in het y-mechanisme te scheiden. is gelegen in het uitvaeren van dynamische metingen. Molnar (1951b) en Hornbeck (1950) hebben de mogelijkheden gebooen door dynamische metingen aan Townsend-ontladingen. veroorzaakt door de primaire elektronenstroom aan de kathode te pulsen. vOlledig uitgebuit. Molnar kon onderscheid maken tussen snelle en langzame componenten van het y-mechanisme, door het toenemen en afnemen van de stroom door de ontlading ten gevolge van een korte (5 10-3sec ) belichting van de kathade. te bekijken. De snel1e component bestaat uit bijdragen van ionen en fotonen. De lahgzame component is 5amengesteld uit bijdragen van metastabiele atomen. Horn-beck gebruikte een korte lichtpuls (10- 7 sec) en kon de y bijdragen van de ionen bepalen. Hij toonde aan dat oak moleculaire ionen in de ont-lading aanwezig zijn en secundaire ionisatie veroorzaken.

Een onafhankelijke m~thode am y te splitsen in zijn componenten is afkomstig Van Davidson (1958). De tijoconstante T waarmee de stroom door een Townsendontlading exponentieel toeneemt, als functie van de grootte van een extra spanning. ~V gesuperponeerd ap de doorslagspanning, wordt bepaald door de proceosen die aan de secundaire ionisatie deelnemen. De diverse proce~sen kunnen uiteengerafeld worden door de theoreti$ch be-rekende kromme aan te passen aan de g~meten (T,~V)curve, Willis en Morgan (1969).

2.6 De berek~nin9 van de ionisatiecoefficienten van Townsend uit de meetresultaten

(2.1) uit de experimentele gegevens voor de stroom 318 functie van de elektrodeufstand, wordt steeds verondersteld dat de meetpunten voldoen aan deze betrekking met constante parameters. Hiertoe ~ij" in het ver-leden een aantal rekenmethodes ontwikkeld.

~et behulp Van de driepuntsmethode. Kruithof en Penning (1936) bepaalt men uit alle meetpunten, na een keuze van do' met behulp van tel kens drie equidistante meetpunten de resterende drie onbekende parameters. De uiteindelijke waarden van de parameters, die de totale kromme IIIOeten beschrijven, verkrijgt men door een geschikt gekozen middeling. Oe driepunt5methode 15 uitgebreid voor meetpunten die niet equidistant behoeven te lijn Crompton et 31 (1956), Jones eli Llewellyn-Jones (1958), Davies en Milne (1959).

DoOr Gossaries (1939) en Haydon en Stock (1966) werd de Townsendformule

gemod~f;ceerd zodat, bij equidistante meetpunten, grafisch vrij eenvou-dig de gezochte parameters kunnen worden bepaald.

Met een computer is het mogelijk om de parameters van de lownsendformule, met behulp van een kleinste kwadratenmethode, in een bewerking aan alle meetpunten tegelijk aan te passen. Golden, Nakano en Fisher (1965) deden dit door successieve verandering van een parameter en zochten op dele

wijz~ naar de kleinste kwadratensom van de procentuille verschillen tussen de gemeten en de berekende meetwaarden voor de ontladingsstroom.

Door Thomas (1965) werd een wiskundig elegantere manier VOOr dit do~l

gebruikt.

De methode die gebruikt is Om de in dit proefschrift beschreven metingen te bewerken is gegeven door Fl~tcher en Powell (1963). Deze methode werkt met een iteratief proces, waarbij met behulp van beginschattingen voor de parameters, de waarden van de partiele afgeleiden naar d~ para-meters van de te minimaliseren functie en een benadering van de Hessiaan, de matrix V3n de tweede partiille afgeleiden, een betere schatting voor de parameters wordt gevonden. Deze bewerking wordt herhaald tot de veranderingen in de waarden van de parameters per benadering kleiner zijn dan een gekozen bedrag. Ket aanpa8sen van de par3meters van de Townsend

formule aan de stroomkromme, waarbij elk meetpunt gelijk gewicht heeft en de meetwaarden van de elektrodeafstand verondersteld worden niet behept te zijn met rneetfolJten, is een convergerend proces a 15 de begi n-schattingen VOOr jo en ~ minder dan 10% afwijkt van de meest waarschijn-lijke waarde en die VOOr y mlnder dan 50%. Exacte berekening van de

Hessiaan heeft, in tegenstelling met het invoeren van schaalwaarden voor de parameters, geen ;'nvloed op de convergentie van hat proces.

Vol gens paragraaf 2 van dit hoofdstuk is te verwachten dat de para~

meters van de Town~endformule niet constant zijn. Met name y is niet constant al$ functie van de elektrodeafstand. Met behulp van een minima-liseringsprocedure van Lootsma (1970) zijn een aantal mogelijke formules met een extra parameter, die de verandering van y met d beschrijft,

ver-geleken. Het blijkt dat vrijwel elk functioneel verband voor y(dl een-zelfde verbetering geeft in de kwadratensom voor een, met de gegevens Van figuur 2.6, geconstrueerde Townsend c~rve. De gemodificeerde Townsend-formule heeft, voor algemene geldig~eid.zeker meerdere extr~ parameters nodig, die dan echter niet meer met enige nauwkeurigheid, met behulp van een kleinste kwadratenmethode uit de meetpunten te bepalen zijn. Tagashira (1967) heeft een ~lgol computerprogramrna geschreven voor de aanpassing van de Lucas modificatie van de Townsendformule (formule 2.9) aan de meetpunten. Bij de metingen met variabele gasdruk, genoemd in paragraaf 2.5.1, is het economischer de stroomspanning.karakteristieken

t~ meten bij constante waarde van pod in plaats van bij vaste waarde van E/Po' Het omzetten Van een schaar I (Pod,V) krommen tot een aantal l(E/Po'V) curVe. kan, als gevolg van het nood~akelijke veelvuldige inter-poleren het snelst en het meest nauwkeurig met een computer worden uit-gevoerd. Een geschikte interpolatiemethode is gegeven door Judd (1931). Oe formule Van Judd legt een vijfde graads polynoom door Zes equidistante punten, gebaseerd op centrale differenties. zodanig dat de eerste drie afgeleiden continu zijn bij het verschuiven van het interpolatieinterval.

Hoofdstul III

DE EXPERIMENTELE BEPALING VAN DE IONISATIECOEFFICIENTEN VOOR NEON

3.1 I~leiding

Metingen vol gens de klassieke methode aan neon hebbe~ na 1936 $t~~d$ de-telfde waarde van de ionisatiecoefficient ~ opgeleverd. Kruithof (1940). Chanin en Rork (1963). Willis en Morgan (1968), Dutton et al (1969), in tegen,telling met de resultaten voor helium. hoewel aan neon en helium dezelfde hoge eisen, wat betreft gaszuiverheid gesteld worden. Gasver-ontreinigingen grater dan 10- 5% hebben reeds een merkbare invloed op de waarde van n . De Hoog en Kasdorp (1967) hebben vOor neon. door een andere meetmethode te gebruiken. over het door hen gemeten EfPo interval. waarden voor n gevonden die meer dan 15% lager 4ijn dan de tot dan toe bekende waarden. De lagere waarden kunnen niet worden verklaard al~ een gevolg van een grotere gaszuiverheid, Jones ~n Morgen (1969). De Hoog

(1969) verklaarde het verschil kwalitatief. Hij wees op het onjui~te

gebruik van de formule va~ Townsend (2.1) waarbij wordt verondersteld dat de parameters constant zijn voor alle meetpunten van een stroomkromme, zoals in hoofdstuk 11 uitvoerig is beschreven. am deze verklaring te verifieren zijn nogma~l$ klasSieke hletingen aan neon verricnt. De meet~

methode van De Hoog, de lichtfluxhlethode. is voor dezelfde gasontladings-buis gebruikt om de resultaten van beide methoden te kunnen vergelijken. Metingen met een derde methode, waarbij de gasdruk veranderd wordt bij vasta elektrodeafstand, de drukmethode, worden eveneens besproken. VOOr hoge drukken (po> 100 torr). bij lage w~ard~n Van E/P_o ' waar veront-reinigingen van het gas de grootste invloed hebben,is gecontroleerd of de ionisatiecoefficient n voor neon bij vaste waarde van E/po afhankelijk is Van de gasdruk, zoals voor argon is gevonden door Golde~ en fisher (1961). hetgeen vol gens Heylen (1968) veroorzaakt werd door verontreinigingen van het gas. Aan de meetopstelling voor de drukmethode zijn klassieke metingen verricht om de invloed van de gasdruk op de secundaire ionisatie-coefficient te kunnen bepalen.

3.2 De ontladingsbuis

klas-5

~---T---~-- 4

H I - - - 6

2

3

Pig. 3.1 0" 9nt~adingsbuis. Het Iinkergede~lt$ i8 een doorsn$d$ Van

dl'l

ou.i;,.

het reohtel'ged,,@Ue. i8 een Qan:d~ht van de buis d01)7' de glQ~$n balZon. V~~r de bete.kenis Van d" oijfers zil'l tekat.

sieke als de lichtfluxmetingen ZlJn verricht • is getekend in figuur 3.1. Het linker gedeelte van de tekening is een doorsnede van de buis. het rechter gedeelte een aanzicht van de buis door het glas heen. De buis heeft een volume van ongeveer een liter, een lJitwendige diameter van 120 mm en is vervaardigd van pyrex. De beweegbare elektrode(l) V(l.)l

staal 37, gebrlJikt als anode, is door het instelmechanisme geisoleerd naar buiten doorgevoerd. Het instelmechahisme bestaat uit een stalen balg(2) eh een schroefmicrometer(3). die een verplaatsing over 15 mm mogeljjk maken met een instelnauwkeurigheid van circa 3 X 10- 3 mm. Het micrometermechanisme is demonteerbaar waarbij de buis vacuUm blijft. zodat uitstoken vah de buis tot 450°C mogelijk is. De stalen elektrode is VOor de montage van de buis ontgast en gepolijst. Bij het uitstoken van de buis treedt dan geen vervorming van de elektrode meer op. De andere elektrooe(4) bestaat uit e~n vlak gepolijst kwartsvenster bedekt met een opgedampte goudfilm van enkele honderden ft dikte. In de buis is nag een derde, cirk~lvormig~. hulpelektrode(5) aangebracht. die gebruikt wordt om een ~putterlaag in de buis aan te breng~n. De sputterlaag ont-staat door de staleh elektrode te laten verstuiven (sputteren) in een glimontlading bij enkele torr gasdruk en een stroom van 10- 1 ampere. De sputterlaag is 0.3. door adsorptie in staat verontreinigingen te binden. Om te verhinderen dat de goudkathode met een sputterlaag wordt bedekt, kan, door manipuleren met e~n magneet, een stalen plaatje op het venster worden gelegd. De buiswand moet doorzichtig blijven en wordt be-beschermd door een verschuifbare glazeh cylinder(6) die tijden5 net sputteren ter hoogte van de elektroden wordt gescnoven. Tijdens het in-5ltielten worden de' elektroden mt;'t behUlp van een micrometerklok uitgericht zodat zij <evenwijdig zijn binnen 2 x .03 a.m. Voor het gebruik van de buis wordt gecontroleerd of de elektroden evenwijdig zijn door ze tegen el-kaar te draaien en zonodig wordt h~t schroefmicrometermechanisnle bijge-steld. lnterferentie verschijnselen van het licht dat, bij zeer kleine elektrodeafstand, tussen de elektroden doorschijnt geven een goede controle op de evenwijdigheid. Bij de bewerkingen ~an de ontladingsblJis door de glasinstrumentmaker wordt schutgas, 95% N_Z + _{5% H2, door} d~ bLJi5 geblazen om oxidatie van de metalen delen t~ voorkomen. Een aantal bol-cappilairen dient ervoor, de ouis londer lucht toe te laten opnieuw te kunnen vullen. Ep.n uitvoeriger beschrijving van de montage van de buis is gegeven door De Hoog (1969) bladzijde 63. De verplaatsbar~ elektrode