ISSN - 0250 - 5010
ANNALEN VAN
DE BELGISCHE VERENIGING VOOR
STRALINGSBESCHERMING
==================================================================
VOL. 29, N°2, 2004 3e trim. 2004
Developments in Radiation Measurement Techniques and their Applications
Driemaandelijkse periodiek Périodique trimestriel
2400 MOL 1 2400 MOL 1
=================================================================
ANNALES DE
L'ASSOCIATION BELGE DE
RADIOPROTECTION
ISSN - 0250 - 5010
ANNALEN VAN
DE BELGISCHE VERENIGING VOOR
STRALINGSBESCHERMING
===================================================================
VOL. 29, N°2, 2004 3ième trim. 2004
Developments in Radiation Measurement Techniques and their Applications
Driemaandelijkse periodiek Périodique trimestriel
2400 MOL 1 2400 MOL 1
================================================================
ANNALES DE
L’ASSOCIATION BELGE DE
RADIOPROTECTION
V.U. Mme Cl. Stiévenart
Av. Armand Huysmans 206, bte 10 B- 1050 Bruxelles - Brussel
ii
Hoofdredacteur Mr C. Steinkuhler Rédacteur en chef Rue de la Station 15
B- 1325 Longueville
Redactiesecretariaat Mme Cl. Stiévenart Secrétaire de Rédaction Av. Armand Huysmans 206, bte 10
B- 1050 Bruxelles - Brussel
Publikatie van teksten in de Annalen Les textes publiés dans les Annales gebeurt onder volledige le sont sous l'entière responsabilité verantwoordelijkheid van de auteurs. des auteurs.
Nadruk, zelfs gedeeltelijk uit deze Toute reproduction, même partielle, teksten, mag enkel met schriftelijke ne se fera qu’avec l’autorisation toestemming van de auteurs en van écrite des auteurs et de la Rédaction.
de Redactie.
iii
INHOUD SOMMAIRE
Non-destructive Assay of Nuclear Waste, 30 years of Research, Progress and Limitations
MICHEL BRUGGEMAN MICHEL BRUGGEMANMICHEL BRUGGEMAN MICHEL BRUGGEMAN
MICHEL BRUGGEMAN 4 5
Methodes voor de karakterisatie van Afval bij Belgoprocess en het belang van NDA
JOHN BOTTE JOHN BOTTEJOHN BOTTE JOHN BOTTE
JOHN BOTTE 6 3
Optimisation of a non-uniformity correction technique for the Measurement of low-level radioactive waste
PHILIP VAN PUT PHILIP VAN PUTPHILIP VAN PUT PHILIP VAN PUT
PHILIP VAN PUT 7 9
Different Waste Assay systems and how to calibrate them MICHEL CEUPPENS
MICHEL CEUPPENSMICHEL CEUPPENS MICHEL CEUPPENS
MICHEL CEUPPENS 125
New developments in High resolution Gamma-ray spectroscopy MENNE MENNINGA
MENNE MENNINGAMENNE MENNINGA MENNE MENNINGA
MENNE MENNINGA 137
Retrospective neutron fluence measurements using activated metals and the underground laboratory HADES
MIKAEL HULT MIKAEL HULTMIKAEL HULT MIKAEL HULT
MIKAEL HULT 147
Ce numéro contient les textes d’exposés présentés lors de la réunion organisée par l’Association belge de Radioprotection à Geel, le 13 février 2004.
Dit nummer bevat de teksten van de uiteenzettingen ter gelegenheid van de vergadering van de Belgische Ver- eniging voor Stralingsbescherming in Geel, op 13 februari 2004.
Developments in Radiation Measurement Techniques and their Applications Developments in Radiation Measurement Techniques and their ApplicationsDevelopments in Radiation Measurement Techniques and their Applications Developments in Radiation Measurement Techniques and their Applications Developments in Radiation Measurement Techniques and their Applications
Waste characterization and Spectroscopy Waste characterization and Spectroscopy Waste characterization and Spectroscopy Waste characterization and Spectroscopy Waste characterization and Spectroscopy
iv
Dosimetry DosimetryDosimetry Dosimetry Dosimetry
A short Historical overview on radiation dosimetry RENE VAN TIGGELEN (RADIOLOGY MUSEUM) - RENE VAN TIGGELEN (RADIOLOGY MUSEUM) -RENE VAN TIGGELEN (RADIOLOGY MUSEUM) - RENE VAN TIGGELEN (RADIOLOGY MUSEUM) - RENE VAN TIGGELEN (RADIOLOGY MUSEUM) - RONNY VAN LOON (V.U.B)
RONNY VAN LOON (V.U.B)RONNY VAN LOON (V.U.B) RONNY VAN LOON (V.U.B)
RONNY VAN LOON (V.U.B) 163
Five years Experience in Passive Operational Dosimetry based on DIS-1 (Direct Ion Storage) technology
DIRK FREYNHAGEN DIRK FREYNHAGENDIRK FREYNHAGEN DIRK FREYNHAGEN
DIRK FREYNHAGEN 175
The tissue equivalent Proportional Counter as a tool foor Characterising Mixed Neutron-Gamma fields
FILIP VANHAVERE FILIP VANHAVEREFILIP VANHAVERE FILIP VANHAVERE
FILIP VANHAVERE 187
Deelnemerslijst DeelnemerslijstDeelnemerslijst Deelnemerslijst Deelnemerslijst Liste des participants Liste des participantsListe des participants Liste des participants
Liste des participants 201
Waste characterization and Spectroscopy 43 Waste characterization and SpectroscopyWaste characterization and Spectroscopy Waste characterization and SpectroscopyWaste characterization and Spectroscopy
44
45 Annalen van de Belgische Vereniging voor Stralingsbescherming, Vol.29, nr. 2, 2004
NON-DESTRUCTIVE ASSAY OF NUCLEAR WASTE, NON-DESTRUCTIVE ASSAY OF NUCLEAR WASTE, NON-DESTRUCTIVE ASSAY OF NUCLEAR WASTE, NON-DESTRUCTIVE ASSAY OF NUCLEAR WASTE, NON-DESTRUCTIVE ASSAY OF NUCLEAR WASTE,
30 YEARS OF RESEARCH, 30 YEARS OF RESEARCH, 30 YEARS OF RESEARCH, 30 YEARS OF RESEARCH, 30 YEARS OF RESEARCH, PROGRESS AND LIMITATIONS PROGRESS AND LIMITATIONS PROGRESS AND LIMITATIONS PROGRESS AND LIMITATIONS PROGRESS AND LIMITATIONS
M. Bruggeman M. Bruggeman M. Bruggeman M. Bruggeman M. Bruggeman SCK•CEN, Boeretang 200
B-2400 Mol
e-mail mbruggem@sckcen.be
Abstract Abstract Abstract Abstract Abstract
The term non-destructive assay (NDA) is applied to a series of measurement techniques used to quantify the amount of nuclear material. NDA techniques measure radiation emitted by the sample. The radiation may be emitted spontaneously or may be induced by the aid of external radiation. The measurements are non-destructive in the sense that they do not alter the chemical or physical state of the material. NDA techniques were primarily developed for safeguards verification purpose in the seventies as an answer to an increasing need for fast measurements of special nuclear material (SNM) that do not alter the state of the material. Since the seventies NDA techniques were further developed and were also commonly used for waste management purpose. This paper gives a concise overview of the different NDA techniques commonly applied for the characterisation of nuclear waste, the history, advantages and limitations of the methods are discussed.
Introduction Introduction Introduction Introduction Introduction
Non-destructive assay (NDA) basically deals with detection and quantification of gamma-rays, neutrons and heat radiation. This is the radiation that can easily penetrate the sample matrix and can leave a large sample (e.g. a 200 L drum). The more frequently used term non-destructive testing (NDT) generally refers to the many more non-destructive techniques that exist such as ultra sound, eddy currents, X-ray radiography etc. Some of these techniques may be used in combination with NDA to better quantify the activity or to make a complete non- destructive examination (NDE) of the drum.
Annalen van de Belgische Vereniging voor Stralingsbescherming, Vol.29, nr. 2, 2004
46
NDA techniques are generally subdivided in active and passive techniques.
Passive techniques are those that measure the spontaneously emitted radiation e.g.
the gamma rays and/or neutrons emitted in the spontaneous radioactive decay.
The active techniques measure gamma rays or neutrons induced by an external source e.g. caused by neutron fission or photo fission. Figure 1 gives an organisation chart of the different NDA techniques based on their separation in active and passive, respectively neutron and gamma based techniques.
NDA techniques were originally developed for safeguards verification. In the seventies, NDA techniques were mainly pioneered by the Los Alamos Scientific Laboratory [1]
with the support of the U.S. Atomic Energy Commission and later on
Figure 1 Figure 1 Figure 1 Figure 1
Figure 1 Simplified diagram of NDA techniques.
also by other National Laboratories funded by the Department of Energy (DOE).
The prototype systems developed in these labs were copied by instrument companies via technology transfer agreements and became commercially available.
N D A T e ch n iq u e s
P as s iv e M e th o d s
A c tiv e M e th o d s
C a lo rim e tr y G a m m a sp e c tro m e tr y
N eu tr o n C o un t ing
G ro s s C o un t ing
C o in c id e n ce C o un t ing
M u ltip lic ity C o un t ing S G S
C T S
N eu tro n S o u rc e G a m m a
S o u rc e
F ix e d S o u rc e
S h u ffle r
D D T P h otofissio n
N D A T e ch n iq u e s
P as s iv e M e th o d s
A c tiv e M e th o d s
C a lo rim e tr y G a m m a sp e c tro m e tr y
N eu tr o n C o un t ing
G ro s s C o un t ing
C o in c id e n ce C o un t ing
M u ltip lic ity C o un t ing S G S
C T S
N eu tro n S o u rc e G a m m a
S o u rc e
F ix e d S o u rc e
S h u ffle r
D D T P h otofissio n
47 The development of sound radioactive waste management policies further required also the need for characterisation of nuclear wastes in general and not just SNM. In Europe, R&D in the field of NDA was stimulated by the European Commission’s programme on Radioactive Waste Management and Disposal, launched in the mid-1970s. In the nineties also the free release of waste became a point of interest, requiring special systems to measure very large volumes of waste at very low levels, and at high through put.
As in many fields, the progress in the field of NDA was mainly due to the revolution of electronics, sensors, computers and software and above all some good ideas. Today there are many applications of NDA: ore location and assay, process control, quality control, health and safety, criticality, material accountancy, containment, waste disposal.
This article will give a brief survey of the commonly used NDA techniques for nuclear waste characterisation available today, and will discuss their history, the main principles of operation and applications, and their limitations.
Gamma based assay systems Gamma based assay systems Gamma based assay systems Gamma based assay systems Gamma based assay systems
Gamma spectroscopy is generally applicable to assay all radio nuclides that emit gamma rays with an energy above 50 keV and a sufficiently large intensity.
Transuranic elements generally cannot be determined in presence of fission products, and also high density waste may absorb to much of the emitted gamma rays.
Gamma spectrometry with an open field geometry Gamma spectrometry with an open field geometry Gamma spectrometry with an open field geometry Gamma spectrometry with an open field geometry Gamma spectrometry with an open field geometry
The simplest gamma based assay system, from the instrumental point of view, is the gamma spectrometer with an open geometry configuration. This is a system in which a gamma detector sees the complete waste drum, and a single spectrum is sufficient to derive the radioactivity of the different nuclides detected. If the detector to drum distance is kept sufficiently large (far field geometry) relatively simple models can be used to describe the influence of different assay parame- ters[2].
48
Segmented gamma scanning Segmented gamma scanning Segmented gamma scanning Segmented gamma scanning Segmented gamma scanning
One of the most widely used NDA systems today is the segmented gamma scanner (SGS). The SGS was developed in the seventies [3] and became commercially available in 1980. The SGS is an axial drum scanner that uses one or more collimated detectors that measure the emission of gamma-rays in a number of overlapping segments. The activity and matrix distributions are assumed to be fairly homogeneous in a segment. To determine the gamma attenuation properties of each segment, the transmission is measured through the diameter of each segment. The drum is always on a turntable and is rotated during the measurements in order to homogenise the sample seen by the detector. In order to make an unbiased gamma attenuation correction in the whole energy range of gamma-rays to assay, the transmission source needs to be a multi energy source. The transmission parameters are generally determined in a separate measurement in order to reduce Compton scattering in the spectra where one has to quantify the gamma-rays emitted by the sample. The application of the transmission correction over the complete energy range may be impossible when assaying high density wastes when the transmission at low energy can not be determined, but may be estimated using the high energy data and appropriate models. An other technique to correct for gamma attenuation may be based on interpolation between multiple efficiency curves measured at different densities. This approach neglects the influence of the composition of the matrix and may be biased when assaying low energy gamma rays. Still an other technique is the Peak Ratio technique. This technique assumes that one of the nuclides to assay emits gamma-rays at different energies. The ratio of the counts in these peaks without a matrix and those obtained with the unknown matrix allow to determine the matrix density. The main advantage of this technique is that it does not depend on the source distribution.
The other techniques however may suffer from a large bias if the source distribution is not homogeneous.
Tomographic scanners Tomographic scanners Tomographic scanners Tomographic scanners Tomographic scanners
The tomographic gamma scanner (TGS) was developed to cope with heterogeneity in the sample and to make accurate measurements on heterogeneous source distributions and matrix distributions. In a TGS a well collimated detector or detector array is used to measure different beam-like cut-outs of the drum in different directions in an transmission mode and in the emission mode. The transmission data is used to reproduce a three dimensional reconstruction of the
49 density distribution (or attenuation), and this information together with the emission data allows to reconstruct the three dimensional source distribution[4].
The main disadvantage of this techniques is that it requires relatively long measurement times to record the emission data. Hence only low resolution tomography is generally implemented. Other simple tomography like approaches have been suggested to deal with source distribution effects such as angular scanning[5], resulting in count rate distributions from which the degree of homogeneity can be inferred or the radial position of a point source can be determined. With horizontal or swivel scanning [5] the section of a drum can be divided in a number of concentric rings in which the activity can be determined.
Tomographic scanning is an emerging technology that is only now becoming established.
Some other interesting developments in the field of gamma assay Some other interesting developments in the field of gamma assay Some other interesting developments in the field of gamma assay Some other interesting developments in the field of gamma assay Some other interesting developments in the field of gamma assay
An interesting development in the field of gamma spectrometry applied in waste assay is the use of numerical calibrations. Whereas simulations where first applied to design assay systems, now they are also used to set up dedicated calibrations as a function of user selectable parameters (ISOCS[6], ISOTOPIC[7], ...) and may also be used to compute correction factors. The determination of the isotopic composition of U and Pu via gamma spectrometry (MGA[8], FRAM[9]) became generally accessible.
NDA may also be used to prove that the activity of certain nuclides is not above predefined levels. The alpha activity of transuranium nuclides is limited in waste meant to be disposed in shallow land burial. Special detectors, using anti Compton electronics, have been built to achieve this goal e.g. to detect low energy rays of Am-241 in the presence of fission products [10]. In other applications, the fluorescence X-rays of actinides, caused by the gamma irradiation of fission products in the waste were used to obtain low detection limits for the actinides.
Neutron based assay systems Neutron based assay systems Neutron based assay systems Neutron based assay systems Neutron based assay systems
Passive neutron based assay systems are used to quantify plutonium. Isotopes of curium and californium may also contribute to the neutron production. Uranium can only be quantified when present in large amounts.
50
Passive neutron coincidence counting Passive neutron coincidence counting Passive neutron coincidence counting Passive neutron coincidence counting Passive neutron coincidence counting
Passive neutron assay is used to quantify TRU wastes, mainly the even isotopes of plutonium. Passive neutron counting is generally applied where gamma spectrometry is not applicable e.g. in very dense matrices, heterogeneous wastes, or where TRU nuclides are mixed with fission and or activation products. TRU waste is of special concern in the disposal of nuclear wastes due to their long half- lives and nuclear toxicity. For low level wastes, the limits at which TRU nuclides are allowed for shallow land burial are below some kBq/g total alpha activity and with additional specific limits for certain nuclides.
In many European countries nuclear wastes are conditioned in concrete. The high density of this waste matrix and the important hydrogen content makes this a challenging application for passive neutron counting. Most neutron measurements are made using coincidence counting techniques because of the ability to discriminate between neutrons produced from fissions and those produced in (α,n) reactions. This is necessary since (α,n) neutrons are not uniquely related to the TRU content, but also depend on the chemical composition. Neutrons from spontaneous fission or induced fission are emitted essentially simultaneously, and the neutron coincidence circuitry is set up to measure only those real coincident events. The coincidence circuitry was originally based on the Variable Dead time Counter (VDC) (1970), which is essentially a counter with a number of parallel counting channels each with a different artificially created dead time. Due to the different dead times, each of the counting chains will react differently to a pulse train of coincident pulses. From the differences in count rates, the coincidence count can be retrieved. The main drawback of the VDC counter was its inherently large dead time restricting the instrument to low count rates. This drawback was removed by the shift register (SR) introduced in the eighties. The SR is composed of an array of flip-flops through which the pulses are propagated, driven by the triggering of a MHz clock. The pulses at the shift register’s input respectively output are fed to an up-down counter that keeps track of the number of coincident pulses in the shift register. This content is updated in respectively a reals + accidentals counter (R+A) and an accidentally counter (A). These counters are triggered by each pulse (R+A- counter) and by each pulse followed by a fixed delay (A- counter). The first neutron counters had no possibility to correct for matrix or source distribution effects, and hence were susceptible to a large bias.
This was also the conclusion of an European interlaboratory test held in ’82-
51 86[12]. At that time, matrix effects were accounted for by calibrating the system for a set of matrices and by taking the calibration of the matrix most resembling that of the actual waste package.
A possible technique for matrix correction is the ring ratio method. To apply this method, the detector chains of the assay system should be conceived as a set of concentric rings. The ratio of count rates in the different rings then will reflect the moderation properties of the matrix.
In 1990 H. Menlove used the Add-a-source (AAS) technique to deal with matrix correction[13]. With the AAS technique an assay is composed of one measurement without, and one measurement with a weak external 252Cf source. A calibration curve then relates neutron detection efficiency to the matrix properties measured in experiments with the external source. In the original paper of Menlove, a homogeneous source distribution and a unique position of the external source were used to set up the calibration curve. Meanwhile the method was extended to other source distributions and the external source is commonly measured at different positions to account for matrix heterogeneity. The add-a-source technique has proven to be very valuable and typically improves the accuracy by an order of magnitude. The add-a-source option is now available in most commercial passive neutron systems.
The effects of source distribution can be monitored by mapping the count rate distributions in the many detectors surrounding the waste drum. Appropriate physical models can then be used to obtain the source distribution in the matrix [15].
The computing power of workstations which found their way to many labs and the fact that neutron transport simulation codes such as e.g. MCNP [14] are easily accessible contributed also to the better understanding and the optimisation and prediction of the detector response as function of sample or system parameters.
Currently the SR electronics is replaced by Field Programmable Gate Arrays (FPGA). These electronics can by programmed to build dedicated and complex counter applications. Since some years there is also a general tendency to digitise nuclear counting processes. The pulses are then stored as a large array of time
52
stamps. Dedicated software is used to post process the recorded pulses [20].
However for higher count rate applications a hardware approach is still required [21].
Neutron multiplicity counting Neutron multiplicity counting Neutron multiplicity counting Neutron multiplicity counting Neutron multiplicity counting
Another interesting development in neutron counting is multiplicity counting. In conventional coincidence counting pulse pairs are counted. With multiplicity counting coincident pulse triplets and higher order pulse multiplets are determined.
Multiplicity counting was first developed by Bondar in 1982 [22], and was named Time Correlation Analysis (TCA). Later on different variants of the technique were developed[23],[24]. Neutron multiplicity counting basically measures three quantities: the total count rate (singles rate), the count rate of real pulse pairs (doubles rate) and the count rate of real pulse triplets (triples rate). These quantities depend on the neutron multiplicity distributions of the neutrons emitted in the fission reaction and the probability to detect a pulse multiplet. Each of these count rates can be written as a function of the different unknowns of the counting process.
A system of equations, known as the multiplicity equations, can then be set up.
Solving this system of equations yields the different unknowns. This technique inherently corrects for matrix and source distribution effects. The technique, however, is limited to the assay of not too small masses (100 mg of plutonium) due to the decreasing counting statistics on the higher order pulse multiplets. However in assay systems built for multiplicity counting, detection efficiency is at least tree times as high as in former systems e.g. detection efficiencies of 30 % and more are obtained [16]. A high detection efficiency is realised by using a very large number of detector tubes, in combination with an optimised detector cavity design. In the construction of these detectors also the signal to noise ratio is optimised by appropriate selection of materials minimising neutron absorption and spallation neutron production[17]. With these detectors, detection limits in the sub milli- gram range are possible. Effort has also been put in developing position sensitive detectors to be applied in neutron assay[18]. Position sensitive detectors could facilitate the recording of the spatial distribution of the neutron emission rate needed in the quantification of the source distribution. Another interesting approach in detector design for neutron counting is the detection with boron loaded glass fibres[19]. The advantage of such a detection system is that the neutron life time in the detection cavity would appreciably decrease e.g. some µs compared to the typically 70 µs. This will optimise the counting precision of the
53 coincidence signals e.g. of doubles and triples. However, special electronics are required to discriminate gamma from neutron signals in the glass fibre. The use of He-3 tubes filled at 10 atmosphere gas pressure also increases efficiency and decreases neutron life time in the detector assembly.
Acti Acti Acti Acti
Activ vv vve assa e assa e assa e assa e assay yy yy
Active assay allows to quantify the fissile isotopes (neutron interrogation) or actinides (photon interrogation).
Discriminating against the interrogating source neutrons Discriminating against the interrogating source neutrons Discriminating against the interrogating source neutrons Discriminating against the interrogating source neutrons Discriminating against the interrogating source neutrons
If there are not enough spontaneously emitted neutrons to perform passive neutron counting, then neutrons can be induced by active techniques e.g. by neutron induced fissions. The active assay techniques primarily measure the fissile isotopes 235U, 239Pu and 241Pu. There are several ways to perform neutron interrogation:
a) by an isotopic source (e.g. AmLi or 252Cf) fixed next to the sample and measuring the induced fission neutrons;
b) by an isotopic source shuffled forward and back, alternatively irradiating the sample and measuring the delayed neutrons when the source is removed. An assay system applying this technique is commonly indicated as a shuffler;
c) by a pulsed neutron accelerator (14 MeV neutrons from a DT accelerator) and measuring the prompt neutrons.
The differences between the different ways of interrogation results also in a different way of discrimination between the source neutrons and the neutrons created by the induced fission.
Neutron interrogation with a fixed neutron source Neutron interrogation with a fixed neutron source Neutron interrogation with a fixed neutron source Neutron interrogation with a fixed neutron source Neutron interrogation with a fixed neutron source
The interrogation with a fixed source only has limited application in waste assay since. This technique is generally applied for assay of relatively large quantities of 235U since the source is permanently near the assay cavity and is thus producing an increased background degrading the precision. The technique has been applied to cemented U-bearing wastes[31]. Source discrimination can be optimised by using an interrogation source that emits low energy neutrons, while optimising the detection for fission neutrons.
54
The californium shuffler The californium shuffler The californium shuffler The californium shuffler The californium shuffler
Time discrimination is the easiest solution to discriminate between the external source neutrons and neutrons from the waste drum. In a shuffler instrument [29], the delayed neutrons coming from the induced fission are measured when the external source is mechanically removed (shielded). Since mechanically removing the source takes some seconds, only the delayed neutrons can be measured after the source is removed. To increase counting statistics, the source is periodically shuffled forth and back between the irradiation position and the source shield.
Counting of delayed neutrons happens in each step by a multi channel scaler as a function of time. The signal processing consist in searching for an amplitude term and a background term by fitting a sum of exponentials to the signal. Two interrogation modes are possible: thermal interrogation and epithermal interrogation. Interrogation with epithermal neutrons is achieved by lining the measurement cavity with cadmium which absorbs the thermal neutrons. Thermal interrogation has the advantage of using the maximum fission cross section.
However, at thermal energies, a lump of fissile material may not be fully interrogated, resulting in an under estimation of the fissile content. Epithermal neutron interrogation is less susceptible to matrix absorption and lump effects and hence is less biased.
Neutron interrogation using a pulsed neutron generator Neutron interrogation using a pulsed neutron generator Neutron interrogation using a pulsed neutron generator Neutron interrogation using a pulsed neutron generator Neutron interrogation using a pulsed neutron generator
The sealed tube neutron generator is a small accelerator producing 14.2 MeV neutrons from the deuterium (2H) - tritium (3H) reaction. The generator is used in the pulsed mode in which bursts of neutrons are generated. The neutrons thermalise in the moderator and reflector of the cavity walls and finally will induce thermal induced fissions in the fissile material that responds by the emission of prompt neutrons. To suppress background, neutrons are counted after each neutron burst. The time evolution of the neutron count after the burst typically shows two clear time components. Immediately after the neutron burst a fast decay is observed followed by a second slow decay. The fast decay reflects the die-away of the epithermal source neutrons. The slow decaying component corresponds to the die-away of thermal neutrons as they induce fission. Many neutron bursts are used in a counting experiment. The number of counts laying in a time window positioned in the slow decay component is proportional to the amount of fissile material. This technique is very sensitive, and can easily detect milligrams of plutonium, but depends strongly on matrix effects and source position effects.
55 Flux monitors, these are neutrons counters positioned in specific locations of the measurement cavity, are used to correct for matrix effects and measure the interrogation flux as it is influenced by the matrix. Source distribution effects may be accounted for by monitoring count rates in different detector packs and by correlating a specific count rate distribution to a corresponding source distribution.
In the nineties multiplicity counting was also introduced in the active mode counting the prompt neutrons after induced fission. Multiplicity counting in active assay has the same benefits as in passive assay, e.g. it corrects for matrix and source distribution effects of the fission neutrons.
Comparable to the Cf-shuffler, the interrogation can be made with epithermal or thermal neutrons, depending on the choice of the cavity design. Due to the fast switching of the source compared to the slow source removal in the shuffler, prompt neutrons can be counted in both interrogation modes.
Active assay based on photofission Active assay based on photofission Active assay based on photofission Active assay based on photofission Active assay based on photofission
Active assay based on fission induced by photons (photofission) has also been investigated by several groups [32][33]. Photofission requires high-energy photons (threshold energy ≈ 6 MeV). These high energy photons are created as bremsstrallung photons by high-energy electron beam accelerators. The end- point energy is chosen to be above the threshold for photofission, but below the threshold for most photon-neutron reactions.
When used in the pulsed mode, the photon bursts produce (γ, fission) reactions in the transuranic elements. The prompt and the delayed neutrons can than be counted. When counting the prompt neutrons the measurements have to deal with probable contributions from (γ, n) reactions not coming from TRU elements. The end-point energy of the accelerator has to be optimally chosen to be above the threshold for photofission, but below the threshold for most photon-neutron reactions which also means restricting the sensitivity of the method. When delayed neutrons are counted, the counting is no longer affected by disturbing prompt (γ, n) reactions, hence interrogation at higher energy (> 6 MeV) is allowed in these conditions.
56
Inter-comparison tests for NDA Inter-comparison tests for NDA Inter-comparison tests for NDA Inter-comparison tests for NDA Inter-comparison tests for NDA
Inter-comparison tests on nuclear waste packages involving different European countries is difficult from the nuclear transport of point of view. By consequence these tests are not easily made. A limited neutron assay inter-laboratory test was associated to the gamma assay inter-laboratory test held in 1997-2000 [25].
Participating systems and methods however were not much different compared to
’82-’86 test. Moreover data interpretation was complicated due to the fact that mainly real waste drums were measured. Transportation problems caused the non participation of drums with certified sources in the test. From 1994-2000 a European inter-laboratory test was set up for low level wastes, including some drums with fissile material [25]. For this test, again real waste packages were used resulting in difficulties with the data treatment. One of the conclusions of the test is that uncertainty estimation has to improve. The average bias was below 30%
while the averaged overall standard deviation is below 50% for the drums assayed in this test.
With respect to reference drums it is surely worthwhile mentioning the initiative made by the ESARDA NDA (European Safeguards Research and Development Association) working group who took the initiative to prepare a set of 16 inactive waste drums and a set of certified plutonium sources that can be inserted in vertical tubes foreseen in the drum matrices[26]. These drums will in the future become available for the qualification of laboratories. In the US a Performance Demonstration Plan for laboratories performing non-destructive assay of wastes intended for disposal at the United States Department of Energy Waste Isolation Pilot Plant (WIPP)[27].
Conclusion Conclusion Conclusion Conclusion Conclusion
This paper gives a concise survey of the commonly applied NDA techniques for nuclear waste. In the past 30 years, R&D mainly focussed on improving system accuracy and detection limits. Improved accuracy has been obtained by including tomographic reconstruction of the source distribution and matrix properties.
However, many systems of the previous generations are still in operation proving that the state of the art technology generally takes some decades before it is common practice.
57 References
References References References References
[1] T.D. Reilly, R.H. Augustson,
“Fundamentals of Passive Nondestructive Assay of Fissionable Material”, LA-5651-M, (1974).
[2] B. Chabalier,
“Non Destructive Determination of Activity,” Nuclear Technology Vol. 115, (1996).
[3] J.L. Parker, R.B. Walton, T.D. Reilly,
“Gamma-ray scanning system for assay of fifty-five gallon drums”, LA-4457-MS, (1970).
[4] Goto, T., Kato, H.,
“A Radioactive Assay Method Using Computed Tomography”, Nuclear Technology, Vol. 100, p. 322-330, (1992).
[5] “Optimisation of Gamma Assay Techniques for the Standard Quality checking of Nuclear Waste Packages”, EUR 19127, (1999).
[6] Bronson, F., and Young, B.,
“Mathematical Calibration of Ge Detectors, and the Instruments That Use Them”, NDA/NDE Waste Characterization Conference (1997).
[7] Hagenauer, R.C. ,
”Nondestructive Assay Quantification of Poorly Characterized Radioactive Isotopes”, Proceedings of the 4th Nondestructive Assay and Nondestructive Waste Characterization Conference, Salt Lake City, (1995).
[8] R. Gunnink,
“MGA2: A One-detector Code for Rapid High-Precision Isotopic Measurements”, Proc. of INMM, Vol. XVI (1987).
[9] Sampson, T.E., Kelley, T.A.,
The Los Alamos PC/FRAM Code for the Nondestructive Analysis of the Isotopic Composition of Plutonium and Other Actinides.
LA-UR-96-1220, (1996).
[10] Nuclear fission Safety - Progress Report 1998, Vol. 2, EUR 19115/2 EN.(1998)
[11] Non-destructive assay of radioactive waste, Topical meeting, EUR 12890 EN (1990), proceedings of the topical meeting held at Cadarache, CEA/CEN in 1989.
58
[12] Dierckx et al,
“European interlaboratory test measurements on alpha-contaminated waste”, EUR 12609 EN (1990)
[13] H.O. Menlove,
“Passive neutron waste-drum assay with improved accuracy and sensitivity for plutonium using the add-a-source method”, JNMM, 17-26 (1992) [14] J.F. Briesmeister,
“MCNP-A General Monte Carlo N-Particle Transport Code”, Version 4A, LA-12626-M, Los Alamos National Laboratories (1993).
[15] T. Bücherl et al.,
“Improvement of passive and active neutron assay techniques for the characterisation of radioactive waste packages”, Final Report, 4th Framework Program of the European Commission, EUR 19121EN, (1999).
[16] H.O. Menlove, D.H. Beddingfield, M.M. Pickrell, D.R. Davidson, R.D. McElroy, D.B.Brochu,
“The design of a high-efficiency neutron counter for waste drums to provide optimized sensitivity for plutonium assay”, Proceedings 5th Nondestructive Assay and Nondestructive Examination Waste Characterization
Conference, p. 211-228, (1997).
[17] M.M. Pickrell,
“Development of a high-efficiency neutron counter using novel materials”, Proceedings 5th Nondestructive Assay and Nondestructive Examination Waste Characterization Conference, p. 251-265, (1997).
[18] J.P. Coulon, J.L. Loridon,
“Neutron Position Sensitive Detectors: Development and application to the minimization of uncertainties”. Proceedings of the Esarda Symposium in Sevilla, p 397-401, (1999).
[19] A. Gavron, N. Ensslin, W. Geist, D. Mayo, M. Pickrell, T. Prettyman, C. Rudy, P. Russo, M. Smith, and J. Stewart,
“Development of Safeguards Detector Technology at Los Alamos”, Proceedings of the Esarda Symposium in Sevilla, p 299-305, (1999).
[20] M. Bruggeman, P. Baeten, W. De Boeck, R. Carchon,
“Neutron Coincidence Counting based on Time Interval Analysis with One and Two Dimensional Rossi-Alpha Distributions, an application for Passive Neutron Waste Assay”, Nuclear Instruments & Methods in Physics Re- search A 382 511-518, (1996).
59 [21] M. Bruggeman, P. Baeten, W. De Boeck and R. Carchon,
“Computed Neutron Coincidence Counting Applied to Passive Waste Assay”, Proceedings 5th Nondestructive Assay and Nondestructive Examination Waste Characterization Conference, p. 137-151, (1997).
[22] L. Bondar,
“Further developments on plutonium measurements by passive neutron assay”, Nuclear Safeguards Technology, (1986).
[23] W. Hage, D.M. Cifarelli,
“Correlation Analysis with neutron count rate distributions for a paralysing deadtime counter for the assay of spontaneous fissioning material”, Nucl.
Sci. Eng. 112, 136-158, (1992).
[24] P. Baeten,
“Quantification of Transuranic Elements by Neutron Multiplicity Counting, A new approach by Time Interval Analysis”, PhD thesis, (1999).
[25] “Round Robin Test for the Non-destructive assay of 220 litre waste packages”, EUR 19779, (2001).
[26] M. Bickel, F. Hendrickx, A. Verbruggen, W. Leidert, G. Bignan, J.P. Coulon, C. Zimmerman, G. Mistry, J. Pryce, S Guardini,
“New Standards for the measurements of Plutonium in Raswaste”, Proceedings of the Esarda symposium in Sevilla, p 421-425, (1999).
[27] C.J. Marcinkiewiqcz, M.J. Connolly and G.K. Becker,
“Performance in the WIPP nondestructive assay performance demonstration program”, Proceedings 5th Nondestructive Assay and Nondestructive Examination Waste Characterization Conference, p. 9-32, (1997).
[28] T. Bücherl, Ch. Lierse von Gostomski,
“Synopsis of Neutron Assay Systems”, Report WG-A_02, (2001).
[29] Rinard, PM.,
“Shuffler Instruments for the Nondestructive Assay of Fissile Materials”, LA-12105, (1991).
[30] H.O. Menlove,
“Passive Neutron Waste Assay with Improved Add-a-Source Method”, JNMM XX, (No. 4) (1992).
[31] R. Odoj et al.
“Determination of Fissile Material by Neutron Transport Interrogation”, EUR 17560, (1997).
60
[32] “Nondestructive Assay and Nondestructive Examination of Remote-Handled Transuranic Waste Handling and Packaging Plant”,
EUR 12890, p. 155-164, (1990).
[33] G. Becker, Y. Harker, J. Jones, F. Harmon,
“Scoping Studies, Photon and Low Energy Neutron Interrogation”, Proceedings of the 5th Nondestructive Assay and Nondestructive Examination Waste Characterisation Conference, Salt Lake City, Utah, p. 307- 318, (1997).
61 Samenvatting
Samenvatting Samenvatting Samenvatting Samenvatting
Afvalkarakterisering met niet-destruktieve analyses, 30 jaar onderzoek, de Afvalkarakterisering met niet-destruktieve analyses, 30 jaar onderzoek, de Afvalkarakterisering met niet-destruktieve analyses, 30 jaar onderzoek, de Afvalkarakterisering met niet-destruktieve analyses, 30 jaar onderzoek, de Afvalkarakterisering met niet-destruktieve analyses, 30 jaar onderzoek, de beperkingen en vooruitgang
beperkingen en vooruitgang beperkingen en vooruitgang beperkingen en vooruitgang beperkingen en vooruitgang
De niet destructieve analysetechnieken (non-destructive assay, NDA) kennen hun oorsprong in de Safeguards verificatiemetingen. De eerste meettoestellen voor safeguards verificatie op afval werden ontworpen in de jaren 1970 in Los Alamos en werden gebruikt om hoeveelheden plutonium of uranium te bepalen. De bewustwordingprocessen over veiligheid in de stockage, behandeling en berging van nucleair afval vereisten ook meettechnieken om nucleair afval in het algemeen te analyseren en de radioactiviteit te kwantificeren. De NDA technieken werden oorspronkelijk ontleend uit de Safeguards verificatie-instrumenten, maar speci- fieke verdere ontwikkelingen leidden tot nieuwe complexe instrumenten die gebruik maken van tomografie, versnellers, speciale detectoren en complexe tel- electronica en software.
De presentatie zal een algemeen beeld geven van de verschillende NDA technie- ken voor afvalkarakterisering en hun specifieke toepassingen. De mogelijkheden en beperkingen van de technieken zullen besproken worden.
Résumé Résumé Résumé Résumé Résumé
L’analyse non destructive des déchets. Trente années de recherches ; progrès L’analyse non destructive des déchets. Trente années de recherches ; progrès L’analyse non destructive des déchets. Trente années de recherches ; progrès L’analyse non destructive des déchets. Trente années de recherches ; progrès L’analyse non destructive des déchets. Trente années de recherches ; progrès et limitations
et limitations et limitations et limitations et limitations
Les mesures de vérification faites en application des garanties sont à l’origine des techniques non destructives de mesure et de caractérisation (Safeguards non- destructive assay, NDA). Les premiers instruments de mesures non destructives de déchets ont été développés dans les années septante à Los Alamos en vue de déterminer les contenus en plutonium et uranium. La prise de conscience en matière de sécurité du traitement, de l’entreposage et du stockage à long terme des déchets nucléaires en général, a imposé la nécessité des mesures quantitatives de leur radioactivité. Les techniques NDA initialement empruntées au domaine des garanties ont été développées et de nouveaux instruments complexes ont vu le jour basés sur la tomographie, les accélérateurs, de nouveaux détecteurs, équipements de comptage et logiciels.
Les différentes techniques NDA pour la mesure des déchets sont passées en revue comme leurs applications spécifiques. Le potentiel et les limitations sont commentés.
62
63 Annalen van de Belgische Vereniging voor Stralingsbescherming, Vol.29, nr. 2, 2004
METHODES VOOR DE KARAKTERISATIE VAN AFVAL BIJ METHODES VOOR DE KARAKTERISATIE VAN AFVAL BIJ METHODES VOOR DE KARAKTERISATIE VAN AFVAL BIJ METHODES VOOR DE KARAKTERISATIE VAN AFVAL BIJ METHODES VOOR DE KARAKTERISATIE VAN AFVAL BIJ
BELGOPROCESS BELGOPROCESSBELGOPROCESS BELGOPROCESS BELGOPROCESS EN HET BELANG VAN NDA EN HET BELANG VAN NDA EN HET BELANG VAN NDA EN HET BELANG VAN NDA EN HET BELANG VAN NDA
John Botte, Paul Luycx John Botte, Paul LuycxJohn Botte, Paul Luycx John Botte, Paul LuycxJohn Botte, Paul Luycx
Belgoprocess 2480 Dessel, Belgium john.botte@belgoprocess.be
Samenvatting Samenvatting Samenvatting Samenvatting Samenvatting
Wettelijke en veiligheidslimieten bij behandeling en opslag van nucleair afval en economische en sociale factoren zorgen ervoor, dat overheden en de nucleaire sector zich meer en meer bewust worden van het belang van afvalkarakterisatie in de eindcyclus.
Verscheidene methodes zijn beschikbaar voor de radiologische karakterisatie: van het kopiëren van de verklaring van de afvalproducent, over een berekening gebaseerd, op gekende of gemeten karakteristieken, tot combinaties van verschil- lende technieken.
De keuze van de technieken is gebaseerd op de vereiste nauwkeurigheid, precisie, detectielimiet en de isotopen die voor een bepaalde toepassing gedeclareerd moeten worden. Men moet de voor- en nadelen van elke methode evalueren.
Daarnaast moet men, gebaseerd op de afvalkarakteristieken en karakterisatiebehoeften, beslissen in welke stap van het afvalverwerkingsproces de karakterisatie zal uitgevoerd worden.
Recentelijk heeft Belgoprocess, als dochtermaatschappij van Niras, belast met de verwerking en de conditionering van het afval, grote inspanningen geleverd en geïnvesteerd in radiologische karakterisatie. Dit gebeurde hoofdzakelijk in de vorm van studies over het historisch en recente afval, resulterend in isotopenvectoren en in de aankoop van verscheidene NDA-systemen. Zodoende kan het hele scala van afval dat het bedrijf verwerkt, gekarakteriseerd worden.
De meetresultaten dienen geïntegreerd te worden met isotopenvectoren. NDA kan gebruikt worden als hulpmiddel om deze vectoren te selecteren en/of te verifiëren.
Praktische voorbeelden illustreren de effecten van een beperkte kennis van bepaalde parameters en de noodzaak van een betrouwbaar QA/QC systeem.
Annalen van de Belgische Vereniging voor Stralingsbescherming, Vol.29, nr. 2, 2004
64
1 Inleiding 1 Inleiding 1 Inleiding 1 Inleiding 1 Inleiding
Overheden en de nucleaire sector worden zich meer en meer bewust van het belang van afvalkarakterisatie in de eindcyclus. Dit wordt duidelijker als alle aspecten in beschouwing genomen worden [1]:
• Wettelijke vereisten van het bevoegde agentschap (NIRAS/ONDRAF) opgelegd door de nationale overheid (volledige karakterisatie van elke verpakking als één van de acceptatiecriteria)
• Veiligheid: de exploitatielimieten van verwerkingsinstallaties en opslag/
bergingsgebouwen mogen niet overschreden worden.
• Economisch: optimalisatie van de afvalstromen voor de verwerking (het juiste type afval in de geschikte installatie)
• Kwaliteitscontrole: verificatie van de declaraties van derden (producen- ten van afval)
• Sociaal: informatie voor de latere generaties, in het bijzonder naar opslag en berging op lange termijn.
2 Methodes voor radiologische karakterisatie 2 Methodes voor radiologische karakterisatie 2 Methodes voor radiologische karakterisatie 2 Methodes voor radiologische karakterisatie 2 Methodes voor radiologische karakterisatie
De karakterisatie van het afval kan op verschillende momenten in het afval- verwerkingsproces uitgevoerd worden (zie figuur 1)
Als voorbeeld wordt de verwerking van brandbaar afval beschouwd:
• Van het ruw afval worden stalen genomen. Deze informatie wordt gebruikt om de te verwachten activiteit te berekenen (1).
• Het ruw afval wordt in 200 l vaten verpakt en gemeten bij de receptie (2).
• Na verbranding worden de assen bemonsterd. Ook de 200 l vaten met assen kunnen gemeten worden. (3).
• De vaten worden gecompacteerd en de persschijven worden in een 400 l vat geladen dat ook kan gemeten worden. (4).
• Het vat wordt geconditioneerd door er cement in te gieten, wat leidt tot een nieuwe geometrie. (5).
• Voor de berging (nog niet operationeel) kan een finale controle (“super- controle” (6)) uitgevoerd worden.
65 Figuur 1: Mogelijke momenten voor NDA bij de afvalverwerking bij Belgoprocess
Bij radiologische karakterisatie zijn verschillende technieken mogelijk:
• Administratief: een kopie van de verklaring van de afvalproducent.
• Berekening: een berekening op basis van gekende karakteristieken of een gemeten waarde zoals het dosistempo.
• Staalname en meting van alfa, bèta of gamma, totale meting of spectrometrisch.
• Destructieve analyse van stalen.
• Niet-destructieve analyse, zoals actieve of passieve gamma of neutronenspectroscopie, tomografie, ...
• Combinatie van meerdere van deze technieken.
3 Voor- en nadelen van de gebruikte technieken 3 Voor- en nadelen van de gebruikte technieken 3 Voor- en nadelen van de gebruikte technieken 3 Voor- en nadelen van de gebruikte technieken 3 Voor- en nadelen van de gebruikte technieken
Iedere techniek heeft zijn voor- en nadelen met betrekking tot de definitie van de operationele limiet gebaseerd op de afvalkarakteristieken en de kennis ervan: vast, vloeistof of gas, afmetingen, materiaal, homogeniteit, activiteitsdistributie, dosis, stralingstype, isotopische samenstelling, chemische vorm, ...
externe producent
BP als producent
voorverwerking receptie
berging 1
2 3
verwerking 4 conditionering 5 opslag
6
66
Enkele typische risico’s van de gebruikte methodes zijn:
3.1 Bij gebruik van administratieve technieken
Doordat de prijs van de afvalbehandeling en berging functie is van het activiteits- niveau, hebben afvalproducenten de neiging om de activiteit te onderschatten.
Afvalkarakterisatie is dikwijls duur en vergt investeringen in systemen, man- kracht en kennis. Zeker kleine producenten beschikken dikwijls niet over vol- doende middelen en zijn niet in staat om de activiteit van hun afval met voldoende precisie te bepalen.
3.2 Bij gebruik van mathematische technieken
Mathematische technieken hebben twee zwakke punten: de manier waarop de correlatie opgesteld is en de kwaliteit van de invoer.
Men moet er zorg voor dragen dat de referentiepunten (zeker wanneer empirische methodes gebruikt worden) gelijk zijn aan deze van het reële afval. Dit betekent dat alle parameters, zoals isotopen, leeftijd, materiaal, burn-up, ... dezelfde moeten zijn of er op een correcte manier dient gecompenseerd te worden. Het bereik waarin men het echte afval kan verwachten, dient door voldoende calibratiepunten gedekt te zijn. Een onafhankelijke verificatie met gebruik van andere technieken is aanbevolen. Natuurlijk kunnen de fouten inherent aan het gebruik van andere technieken ook bij de bepaling van de basisinformatie opgetreden zijn.
Ook de keuze van de inputparameter is belangrijk. Dosistempi bijvoorbeeld zijn zeer gevoelig voor het matrixmateriaal en heterogeniteit en aan de activiteits- distributie. De dosis zal dikwijls sterk variëren in functie van de plaats op het vatoppervlak.
3.3 Bij gebruik van monstername
Staalname is de perfecte oplossing voor homogene vloeistoffen. Monsters nemen van vaste materialen zoals betonblokken of metaal is enkel toegestaan wanneer men zeker is van een vrijwel homogene besmetting. Pijpwerk en instrumentatie hebben het risico op een activiteitsconcentratie op bepaalde plaatsen. Voor al het afval dient er zorg voor gedragen te worden dat de staalname representatief is. Een praktisch voorbeeld zijn de assen afkomstig van een verbrandingsinstallatie.
Wetend dat de assen getransporteerd worden met een schroef en dat de stalen op verschillende hoogtes en radii genomen worden, zou men, een redelijke goede representativiteit kunnen veronderstellen en zich beperken tot monstername.
67 Figuur 2: vat met assen
Figuur 2 toont dat dit niet zo evident is als het lijkt. Deze figuur indiceert duidelijk de aanwezigheid van hot spots, resulterend in een mogelijke fout van een factor 10 (experimenteel bewezen).
3.4 Bij gebruik van NDA
Hoe minder parameters waar men voorkennis over heeft, hoe groter de kans op significante fouten zal zijn. De belangrijkste parameters zijn:
• De matrixeigenschappen: homogeen/heterogeen, ruimtes, vulhoogte, interne afscherming, chemische vorm, aanwezigheid van stralings- absorberende en -modererende materialen (boron), ...
• De activiteitsdistributie: homogeen/heterogeen, “lump effect”, ruimte- lijke verdeling (radius en hoogte), ...
• De isotopische samenstelling: stralingstype, energie, samenstelling, een of meerdere samenstellingen, dominante isotopen, ...
68
Een ander praktisch voorbeeld is te vinden in figuur 3, genomen uit [2]. In een vat met γ-afval werd een loodcontainer met α-afval verborgen. Gebruik van gamma- metingen, zelfs met transmissiebronnen, zal dit nooit aan het licht brengen. De loodcontainer zelf kan gezien worden met X-stralen of tomografie. De bron kan enkel gedetecteerd worden met geavanceerde neutronenmetingen. Een analoge situatie kan ook voorkomen in reëel afval waar bijvoorbeeld een stuk buis of machinerie gecontamineerd is en de straling afgeschermd is.
Figuur 3: vat met verborgen container 4 Op zoek naar de optimale oplossing 4 Op zoek naar de optimale oplossing 4 Op zoek naar de optimale oplossing 4 Op zoek naar de optimale oplossing 4 Op zoek naar de optimale oplossing
Uit het bovenstaande is duidelijk dat de gemaakte fout afhangt van de kennis van de afvalkarakteristieken. Hoe meer onbekende parameters er zijn, hoe groter de fout zal zijn. Vooraleer te bepalen welke methode zal gebruikt worden, moet men de noodzaak voor een precieze kennis bepalen en de gerelateerde kost in beschou- wing nemen.
De definitieve keuze van een geschikte methode hangt af van verscheidene nationale en bedrijfseigen parameters:
69
• Het afvaltype:
• De gamma en alfa-activiteit
• De aanwezigheid van fissiele en fertiele isotopen
• De isotopische samenstelling
• De matrixsamenstelling (vast/vloeibaar, absorbers, moderators, dicht- heid, ...)
• De benodigde output:
• Detectielimiet
• Nauwkeurigheid
• Rapporten in massa of activiteit, isotoopspecifiek of niet
• De kost per meting:
• Aantal te meten verpakkingen
• Investering en operationele kost
• Return on investment
Een eerste manier om het resultaat te verbeteren is het upgraden van bestaande systemen. Als voorbeeld nemen we het geval gammaspectrometrie op afvalvaten.
De basisconfiguratie is dan een open geometrie: een detector die het ganse vat ziet.
Men kan compenseren voor matrixeffecten door het systeem te upgraden door het vat te laten roteren en de gecollimeerde detector op en neer te bewegen zodat die enkel delen van het vat ziet.
Een tweede manier is het combineren van verscheidene systemen in geïntegreerde gecombineerde systemen of de informatie van verscheidene systemen combine- ren. [3]
Enkele voorbeelden:
• Toevoegen van gammametingen aan een passief neutronensysteem kan, bij voldoende hoge telcadansen, de gemeten Pu-massa omzetten naar een activiteit.
• De transmissieresultaten van een actieve neutronenmeting kunnen de nodige matrixcorrecties opleveren voor de passieve neutronenmeting.
• Visuele technieken zoals X-stralen of tomografie kunnen extra informatie over de matrix leveren, maar hebben nog geen kwantitatieve toepassing.
Gelijk welke techniek gebruikt wordt, er zullen steeds isotopen zijn waarvan de activiteit niet kan bepaald worden, dus de eindevaluatie zal steeds het gebruik van
70
isotopenvectoren bevatten. Idealiter zou iedere meting door een gekwalificeerde laborant moeten geanalyseerd worden, die daarbij verscheidene veronderstellin- gen test. Voor bedrijven die grote afvalstromen behandelen is dit niet evident. Zij zouden zich moeten betrouwen op een maximale automatisering, goed databeheer en een conservatieve aanpak in de keuze van het algoritme en de berekening van de nauwkeurigheid.
Merk op dat bijna 30 jaar onderzoek op actieve systemen slechts een beperkt effect gehad heeft op de industrie. Door de beperkte markt voor dit soort meetsystemen, worden vernieuwingen zelden volledig uitgewerkt noch toegepast in commercieel verkrijgbare systemen. Veel parameters, met ernstige consequenties voor de meetresultaten, kunnen nog steeds niet door de meetsystemen bepaald worden.
Veel inspanning werd reeds geleverd en kan nog geleverd worden, naar de statistische verwerking van data toe, als ook op het gebied van matrixcorrecties, multipliciteitsanalyses, beeldvorming, praktische combinatie van verscheidene technieken,(met inbegrip van X-stralen en tomografie), ...
Als alternatief kan men ook de gemaakte fout aanvaarden. Het is belangrijk om een goed idee te hebben over de mogelijke fout en zijn voorkomen. Zelfs state of the art systemen kunnen nooit 100% nauwkeurig onbekend afval karakteriseren.
5 Radiologische afvalkarakterisatie bij Belgoprocess 5 Radiologische afvalkarakterisatie bij Belgoprocess 5 Radiologische afvalkarakterisatie bij Belgoprocess 5 Radiologische afvalkarakterisatie bij Belgoprocess 5 Radiologische afvalkarakterisatie bij Belgoprocess
Bij ons weten worden actieve neutronensystemen en gecombineerde systemen in Europa voor industriële toepassing bij de karakterisatie van radioactief afval enkel in Groot-Brittannië, Frankrijk en België gebruikt. Andere toepassingen worden in de safeguards en wapenindustrie gevonden. De meeste andere instellingen en bedrijven gebruiken gammasystemen in combinatie met een isotopenvector, wat grote fouten op de bepaalde isotopische resultaten toelaat. De betrokken bedrijven kiezen hun systeem op basis van de nationale limieten voor geologische en oppervlakteberging.
Recentelijk heeft Belgoprocess, als dochtermaatschappij van Niras belast met de verwerking en de conditionering van het afval, grote inspanningen geleverd en geïnvesteerd in de realisatie van een goede afvalkarakterisatie. Verscheidene studies op historisch en recent afval werden uitgevoerd, resulterend in isotopenvectoren. Daarnaast werden NDA-systemen aangekocht om de ganse range van afval af te dekken.
Omdat geen enkel systeem, of een combinatie van systemen, in staat is om alle
71 aanwezige isotopen te bepalen, is de integratie van een of meerdere isotopenvectoren met de meetresultaten belangrijk. NDA kan ook bijdragen in de keuze van de vector.
Figuur 4 toont het principe van de radiologische afvalkarakterisatie op Belgoprocess.
Gebaseerd op de informatie van de producent wordt een vector geselecteerd uit een databank van beschikbare en gevalideerde vectoren. Deze vector laat men verval- len om te compenseren voor de leeftijd van het afval.
Data uit metingen zoals NDA (239Pu and 240Pu equivalent gewichten, isotoopspecifieke activiteiten, totale activiteiten, ...), dosis op verscheidene hoog- tes en de bèta over alfa verhouding worden gebruikt om de vector te herschalen naar de definitieve.
Dan zal de software al deze informatie combineren in een finaal rapport. De basisregel is dat metingen voorrang hebben op berekeningen.
De berekeningen worden uitgevoerd binnen de Belgoprocess WCS (“Waste Characterization Software”) module.
Belangrijk is dat iedere methode, iedere vector, elk meetsysteem en elke bereke- ning gevalideerd dient te worden door de eigen Dienst voor Fysische Controle en Niras.
Figuur 4: Principe van afvalkarakterisatie
d e c l a r a t i e
p r o d u c e n t k e u z e
v e c t o r
d a t a b a s e v e c t o r e n
d e f i n i t i e v e i s o t o p i s c h e
v e c t o r
v e r v a l - b e r e k e n i n g
g e c o r r i g e e r d e v e c t o r l e e f t i j d
d o s i s o p v e r s c h e i d e n e p o s i t i e s a n a l y s e v a n s t a l e n N D A :
- P u g e w i c h t e n - i s o t o p i s c h e a c t i v i t e i t e n
h e r s c h a l e n v a n d e
v e c t o r
t e g e b r u i k e n v e c t o r
a c t i v i t e i t s - b e r e k e n i n g
e i n d r a p p o r t a l f a / b e t a
o r i g i n e
72
6 NDA systemen bij Belgoprocess 6 NDA systemen bij Belgoprocess 6 NDA systemen bij Belgoprocess 6 NDA systemen bij Belgoprocess 6 NDA systemen bij Belgoprocess
Belgoprocess beschikt over enkele state of the art meetsystemen en breidt dit nog voortdurend uit, zodat alle benodigde metingen afgedekt worden. QA-QC is geïmplementeerd voor elk systeem om te waarborgen dat de kwaliteit van de informatie overeenstemt met de toepasbare aanvaardingscriteria en vereisten. Elk systeem wordt benoemd door een acroniem.
Een overzicht:
6.1 NDA-IPAN/GEA
Het IPAN systeem is een hoog geautomatiseerd systeem dat verschillende metingen op 28, 150, 200 en 400l verpakkingen integreert [4]. Het doel is de Pu- inhoud en de alfa-activiteit te bepalen. De zogenaamde”imaging technique”
rapporteert de waarschijnlijke activiteitsverdeling in de matrix. Het systeem kan 24 vaten bufferen en heeft enkel een druk op de knop nodig als start en een beperkte off-line analyse. Het wordt gebruikt in twee modes:
a. met de originele software (“BELGO”) voor A2X, of alfa-verdacht afval. ISO 9001 certificatie werd bekomen om het systeem in routine uit te baten. Externe experts beoordelen nu de validatie van het geïntegreerd systeem voor een zeer brede range van matrices en isotopische samenstellingen. [5]
b. met nieuwe software (“PANCALC) voor A3X, of alfa-besmet afval.
Bij hogere telkadansen wordt de IPAN BELGO software instabiel en satureren bepaalde detectie-elementen. Om dit op te lossen, werd een nieuw project ontwikkeld. De nieuwe software is gebaseerd op de passieve multipliciteitsdata.
[7]. Dit werd uitgevoerd voor twee types afval: niet-brandbaar afval korven geplaatst in 400l vaten en brandbaar afval in 200l vaten. Het werkingsgebied gaat van enkele tot honderden gram Plutonium.
Het systeem werd in 1992-1993 gebouwd en is nu dus meer dan 10 jaar oud. Een nieuw project (“REVIPAN”), nu in de fase van de behoeftestudie, zal na een totale revisie het systeem terug state of the art maken. Er wordt gemikt op modernere algoritmes, revisie van elektronische en mechanische componenten, nieuwe functionaliteiten, aanpassen voor de moderne operating systemen, ...
Een heel ruw en eenvoudig algoritme werd opgesteld om een grafisch rapport van de verdeling van het afval en de activiteit in het vat te bekomen. Deze tool (“VISIPAN”) zal maar beperkt gebruikt worden.
73 6.2 NDA-GaPu
Het GaPu systeem is een gamma vatenscanner in open geometrie om de Pu-inhoud (gram) te bepalen met een heel eenvoudig systeem en methode. De huidige vereisten op gebied van karakterisatie zijn zodanig hoog dat er maar een beperkt toepassingsgebied voor dit systeem overblijft.
6.3 NDA-HRA-Solarium1
Deze installatie (passieve gamma en passieve neutronenmeting) is momenteel in bestelfase. Ze zal gebruikt worden om geconditioneerd afval van verscheidene activiteitsniveaus te meten.
6.4 NDA-HRA-Solarium2
Dit toestel is gerelateerd met hetzelfde hoofdproject. Het basisprincipe is een ISOCS-gecalibreerde detector die in open geometrie (met collimatie), een rot- erend vat met geconditioneerd afval meet. Het proces is nu in de fase van de validatie/kwalificatie.
6.5 NDA-LAVA(R)
De LAVA(R) eenheid is een automatische gammascanner met drie statische detectoren (AQ²), ingebouwd in een 20 voet container. Dit laat toe om het systeem naar het afval te brengen ipv omgekeerd. Dit en een gelimiteerd gebruik van nutsvoorzieningen (zoals airco) en de verkleining van de gecontroleerde zone zorgen voor kostefficiënte uitbating. Door gebruik van hoge afschermingen en transmissiebronnen situeert het meetbereik zich in de buurt van de vrijgave- limieten. Het systeem bevindt zich momenteel in de fase van eindconstructie en oplevering.
6.6 NDA-HAVA
NDA-HAVA was een systeem dat gebruikt werd in een project om de Pu-inhoud van hoogactief afval (uiteinden van brandstofstaven) in tight baskets te meten. Na behandeling van deze unieke afvalstroom werd het systeem ontmanteld en werden componenten herbruikt in andere toepassingen.
Tabel 1 illustreert de invulling bij Belgoprocess van de meting in verscheidene fasen zoals in figuur 1. Zoals men kan zien, is het mogelijk om alle noodzakelijke karakterisatiemetingen bij iedere processtap uit te voeren.
74
Tabel 1: compliance matrix
Om een correcte afhandeling van de data te verzekeren, dient veel zorg besteed te worden aan QA/QC. Daarom heeft Belgoprocess gekozen voor kwalificatie/
verificatie door derden en ISO 9001 certificatie.
7 Besluit 7 Besluit 7 Besluit 7 Besluit 7 Besluit
NDA is belangrijk, maar enkel als deel van de benodigde technieken voor de correcte karakterisatie van nucleair afval in vaten. De keuze van het systeem hangt van veel parameters af en zal dikwijls een combinatie van verscheidene technieken vergen. De mogelijke fout blijft groot.
Meer geavanceerde en geïntegreerde systemen hebben betere resultaten maar zijn heel duur.
Belgoprocess gebruikt NDA technieken gecombineerd met destructieve analyse en isotopenvectoren. State of the art meetsystemen zoals IPAN en transmissie gammaspectrometrie worden gebruikt.
1 2 3 4 5 6
Systeem Afvaltype Geometrie
Ontstaan Ontvangst Voorverwerking Verwerking Conditionering Opslag NDA-IPAN/GEA Alfa 28l, 150 l, 200 l, 400 l X X X X X X NDA-GaPu Alfa 28 l, 200 l X X X P p p NDA-HRA-Sol 1 Gamma + alfa 400 l, andere zijn mogelijk p p p X X X NDA-HRA-Sol 2 Gamma 400 l, andere zijn mogelijk p p p X X X NDA-LAVA(R) Gamma 200 l, 150 l X X X NDA-HAVA Gamma Tight baskets X X
X: geschikt p: mogelijk na extra calibraties
