Wetenschappelijke lnstelling van de Vlaamse Gemeenschap
--!_lnstituut voor Bosbouw
en Wildbeheer
ffi
MEETSTATION VOOR
LUCHTVERONTREI
NIGI
NG
BRASSGHAAT
JAARVERSLAG
2OO2
Monitoring von
de
gosvormige luchfuerontreiniging
in
het
Level-ll-
proefulok
te
Brosschoot
-MINISTERTE VAN DE VLÀ{MSE GEMEENSCHAP
Administratie Milieu-, Natuur-, Land- en Waterbeheer
INSTITUUT VOOR BOSBOUW EN WILDBEIMER
Gaverstraat 4
9500 Geraardsbergen
Eigendom Bibliotheek lnstituut voor Bosbouw
en UVildbeheer
GAVErStraat 4 - 95OO GERAAHDSBERGEN Tel. (054) 4371 27
Onder toezicht:
Btrt0sssens
MEET
STATION VOOR LUCHTVEROI\TREINIGING
BRAS
SCHAAT
JAARVERSLAG
2OO2Monitoring van de gasvormige luchtverontreiniging in het Level-II- proefulak te Brasschaat J. Neirynck en P. Roskams
Augustus 2003
Inhoudsopgave
1. Inleiding.
2.
Methodiek
2.L
Meetlocatie,-methodiek
en -cyclus .. .. .. .. .. . .. .. .. . . .. .. ... .... .. .. .2.2. Bepilingen
depositiefl uksen2.2.1
.
Gradiëntmetingen . ... ... .. ... .. .. .2.2.2.
Datafiltering en rejectiecriteria...2.2.3.
Afleiden van de kroonweerstand (P.") 3. Concentratieniveaus ....3.1.
Verloop
concentraties gasvormigecomponenten...
...73.2. Trend
1995-2000
...93.3. Kritische
normen...
...114.
Bepaling vanfluksen via
degradiëntmethode...
...131. Inleiding
Sinds 1995 worden
in
het Meetstationin
het Gewestbos"De
Inslag"
(Brasschaat) metingenverricht van
gasvorïnige componentenen
meteorologische variabelenboven en
onder het kronendak van een Grovedennenbestand.
Deze metingen leveren een interessante tijdsreeks op waaruit trendsin
chemischeluchtkwaliteit
en de invloed van weersomstandigheden op de concentraties van de gemeten polluenten, kunnen afgeleid worden. De concentratieniveaus en hun afgeleide indexen worden vergeleken met internationale norÍnen betreffende bescherming van bosecosystemen.De
monitoring
is
vereist
om
effect van
brongerichte
maatregelen(UN-ECE
protocol,mestactieplan) op de concentratieniveaus en fluksen te
evalueren.
Het vemieuwendemulti-effect,
multi-polluent
protocol van Goteborg (1999) betreft het achtsteprotocol
in
uitvoeringvan de
"Convention
on
Long-range TransboundaryAir
Pollution" en
wil
gelijktijdig
deproblematiek
van
verzuring,
vermestingen
troposferischozon behandelen.
Het
Protocolschuift voor de UN/ECE regio ambitieuze emissieplafonds voor SO2, NO*,
VOC
enNH:
naarvoor die tegen 2010 moeten gehaald worden
In
het
kadervan
de
ozonproblematiekwordt ook
aandacht besteed aanhet
optreden vanmogelijke
schade aan bossen ten gevolge van hoge ozonwaarden. Eenkritisch
niveau voorozon is op Europees beleidsniveau geïntroduceerd. Jaarlijks zijn de EU-lidstaten verplicht om
informatie rond ozon (overschrijdingen van drempelwaarden) te rapporteren binnen het kader
van de
"Council
Directive 92197|EEC omtrent luchtverontreiniging door ozon.Sinds 1999
wordt
in
de meetlocatie meer aandacht besteed aan metingen en modellering vanfluksen.
De
metingenvan de fluksen
geschiedtd.m.v. de
gradiëntmethode (ammoniak enozon).
De
fluksmetingen
leveren
interessante
gegevens
op
voor
wat
betreft
de meteorologische condities waarin deposities en emissies wordenversterkt.
Deze gegevens kunnen verder gebruikt wordenbij
parametrisaties van beschikbare depositiemodellen. Dezemodellen simuleren
het
transportvan
eenpolluent over
verschillende weerstanden waarbij2.
Methodiek
2.L
Meetlocatie,-methodiek
en -cyclusHet meetstation voor luchtverontreiniging is opgesteld
in
een wetenschappelijke zone rondomeen
permanent
proeMak
voor
de
intensieve
monitoring
van
bosecosystemen (bosbodemmeetnet)te Brasschaat,provincie
Antwerpen (51o18'33"
N,
4o3l'14" E).
Hetdennenbestand (Pinus sylvestris
L)
maakt deeluit
van het 150 ha groot domeinbos'De
Inslag'en
is
aangeplantin
1929.
Grote overgangenin
vegetatie(bv
bos-heide) tredenin
de sectorvan 20"
tot
250"
niet op
in
een straal
van
800
m
rond de
meetlocatie(figuur
l).
Deomringende vegetatie bestaat naast
Grove den
ook
uit
looftrout.
Dezebeperking
inzakehomogeniteit
wordt
gecompenseerddoor het
feit
dat
de
bestandstypes ongeveer dezelfdebestandshoogte hebben. t 7 -t t I I I I t!
Figuur
1:
Situering meettoren in het domein "De Inslag".In
1995 bedroeghet
stamtal van het dennenbestand,542 exemplarenha-l
en de gemiddeldeboomhoogte
20.5
m
(Cermak
et
al.,
1998).
In
het
najaar
van
1999
werd
een
dunninguitgevoerd.
Uit
recente metingen(UIA,
voorjaar 2001)blijkt
dat hethuidig
stamtal gedaald istot
376 ex ha-r (met overeenstemmend grondvlak:27.1m2 ha-l;.
De gemiddelde hoogte endominante hoogte bedragen
in
2001 resp. 21.0en 23.5
m.
De
gemiddelde dieptevan
dekronen bedraagt 6.2
m.
Het
betreft een homogeen bestandmet
een geringe ondergroei vanhoofdzakelijk
Pijpestrootje
(l,[olinia
caerula)
en
mossen
als
Klauwtjesmos
(Hypnum cupressifurme) en Gewoon haarmos (Polytrichum commune).In
2001 werd er met dezelfde monitoren gemeten alsin
2000(tabel
1).
IJking
van SOz enNO*-monitoren gebeurt met ijkflessen
(ijking bij
IRCEL)
waarmee om middernacht een spanË, t t' 'a &mAart- Ëc lnrlq -a h I lr buffer 500m meettoÍen buffer 800m meettoren meettoren jong bestand oud be§and looftrout gemengd naaldhout niet bebct (weiland)
-(piekconcentratie
vanuit de
ijkflessen)
wordt
getrokken.
De ijking van de
ozonmonitorgebeurde met een interne ozongenerator.
Daarnaast werden de monitoren
van
SO2 enNO*
tweemaal perjaar
getestdoor
deVMM-ijkbank.
De ozonmonitor werd tweemaal perjaar in
het
BIM
afgeleverdvoor
controle enijking
aan de primaire ozonstandaard.Tabel 1: Monitoren voor de bepaling van de luchtconcentraties van gasvormige polluenten.
Polluent
Merk Type Meetprincipeso2 o3 NO, NO2 NH3 This This Ecophysics ECN 43C 49C CLD 7OO AL AMANDA UV-fluorescentie UV-fotometrie Chemieluminescentie Conductiviteit
Voor
NH3 werd verder gewerkt met deAMANDA
(Wyerset
a1., 1993)waarbij
ammoniakaanwezig
in
de
aangezogenluchtstalen
doorheende
absorptieoplossingvan de
denuderdiffundeert en vervolgens naar de detector getransporteerd wordt. Er werden net zoals
in
2001 slechts 2 meethoogtes (23 en 39 m) aangehouden. De 2 natte denuders worden doorlopen met een cyclus vanelk 2
minuten(90
sec stabiliseren, 30 secmeten). Dit
prototype waagt veel onderhoud, is bijzonder vorstgevoelig en isomwille
van de grote hoogteverschillen tussen de verschillende denuders (verschillen in hydrostatische druk) onderhevig aantalrijke
defecten.2.2.
Bepalingen depositiefluksen2.2.1 . Gradiëntmetingen
Uit
voorgaande studies§eirynck
en Roskams, 2001; Overloop en Roskams, 1999) bleken enkel ammoniak en ozon over verrekenbare gradiënten tebeschikken.
Om de depositiefluksvan
NHr-N
enOr
te bepalenwordt
teruggegrepen naar de gradiëntmethode(Dyer
en Hicks, 1970;Duyzer et a1., 1992):t=
*àlltt'Ï
àz
Waarbij
K
staatvoor
een turbulent diffusiecoëfficiënt (turbulente
energie,uitgedrukt in
*'
s-').
Bij
de bepalingwordt
uitgegaan datK
(substances):
K-
(momentum):
Kr, (heaQ.Z
staat voor hoogte.De
turbulentediffusiecoëfficiönt wordt
bepaalduit
devon
Karman constante(k
:
0.4),
denulvlaksverplaatsing d
(d:
19.2 m, afgeleiduit
windsnelheidsprofiel) en de wrijvingssnelheidu*
(sonischeanemometer).
De
referentiehoogtez
is
de
geometrischehoogte
over
hetmeetinterv al 23 -39m ('l
z6);
d.í.
29.9 m.Gezien niet
altijd
in
neutrale condities gemeten kan worden, wordenvoor
stabiele(L
<
0) en onstabiele atmosfeer(L <
0)
empirische stabiliteitscorrectiesingevoerd.
Deze dimensielozefluxprofiel
verbanden(Q) zijn
voor
trace gassenniet
beschikbaar en worden berekend metformules
voor
warmtetransportfuncties
(Dyer
en
Hicks,
1970)
op
basis
van
deveronderstelling
dat
transportvan
warmteen "trace
gasses"gelijkaardig
is
(Duyzer
et
al.,tee2):
I
L
<
0....o.....A
*
l-16
(z-d)
L>0....oo....
fl+5
k-d)
L
De
hoogteaftrankelijke correctiefactor crwordt
ingebrachtom
rekening
te
houdenmet
de verhoogdediffusiviteiten
in
de "roughness sublayer"waarin
de gradiënten gemeten worden(Duyzer
et
al., 1992).
Deze factor
kan
bepaald
worden
uit
gradiëntmetingen
vanwindsnelheid en directe fluxmetingen van
momentum.
Daar deze laatste niet beschikbaar is,wordt
A^
uitgezet tegenz-dlL en de
A^
bíj
neutralecondities
uit
de graÍiek
afgeleid.L
staatvoor
deMonin-Obukhov
lengte en geeftinformatie
over de atmosferische stabiliteit.De
afgeleide correctiefactor
voor
momentumtransportbedraagt
0.87
voor het
interval23-39 m.
De verticale ammoniakgradiënt
(in
pg m-a) wordt gemeten tussen niveau 23(zI)
en 39m
(23) en wordt benaderd als:--2.2.2.
Datafiltering en rejectiecriteriaVooraleer
de
aërodynamische gradiënt theorietoe
te
passen, moetende
datavoldoen
aan enkele criteria:-
stationariteit:(zlc)*(dc/dt)
< 0.01 (c: concentratie polluent);aërodynamische weerstand) voor ammoniak
en (
Vd.u* voor 03 en SO2;-
uitsluiten advectie:u*
> 0.1 m s-l;-
concentratie > 0.1 pg m-3(NFt:)
en2 pg m-3 (Or, SOz).Beperkingen
m.b.t.
vereistefetch
(overstromingslengtein
opwaartsewindrichting)
werdenniet
in
rekening
gebrachten
verondersteld verholpente
zijn door
verwijdering
van
lage wrijvingsnelheden.2.2.3.
Afleiden
van de kroonweerstand (P.") De fluks van een gas wordt gedefinieerd als:F -v,Q)c(z)
Deze
fluks is
unidirectioneel en houdt
geen rekeningmet
eenmogelijke
emissievan
hetdesbetreffende
gas.
Dergelijke
emissie treedt op als de omgevingsconcentratie c hogerligt
dan
het
compensatiepuntvan de
vegetatie:co.
Neerwaartsefluks
(depositie)wordt
bij
conventie als een negatieve waarde weergegeven.
De depositiesnelheid Da wordt berekend voor de referentiehoogte van 40
m
enwordt
geschat als een inverse van drie weerstanden:1
VAQ)
R,k-d)+
Rb*
Rc
Voor
de berekening van de weerstandenwordt
uitgegaan van de hypothese dat het transportvan
een gas doorheende
constantefluxlaag
dezelfdeis
als
die
van warmte
(Hicks et
al., 1e87).De
aërodynamischeweerstand
(.Ru; weerstanddie
ondervondentijdens
transportdoor
de turbulente laag) werden berekend volgensGarland
(1978).R.(z
-
d) =
*L'{
+l-
Y
n(+)*
*,
t+
)
Daarbij worden
de
atmosferische stabiliteitscorrecties
gebruikt
als voor
warmte
(zie
gradiëntmethode) zoals weergegeven
in
Erismanen
Draaijers(1995).
De
ruwheidslengteDe
laminaire grenslaagweerstand (Rb)wordt
geassocieerdmet het
transportdoor de
quasi-laminaire grenslaag die
in
contactis
met het vegetatieoppervlakte enwordt
doorHicks
et al.(1 988) voorgesteld als:
2
[*Í'
Rn
ku*
Waarbij
Sc
en
Pr
respectievelijk
het
Schmidt
en
Prandtl
nuÍrmer
voorstellen
enpolluentaftrankelijk zij n.
De kroonweerstand Rc wordt afgeleid
uit
de kennis van Ru en R+. Gezien de beperkingen van het depositiemodelbij
het optreden van emissies, worden alle gegevens gegroepeerd volgensuur,
vochtigheids-
of
stabiliteitsklasse,teneinde
de
mediane waarde
van
Ru
en
R6
teberekenen. De som van beide weerstanden wordt vervolgens van de inverse van de gemeten
3.
Concentratieniveaus
3.1.
Verloop
concentraties gasvormige componentenHet verloop van de concentraties
is duidelijk
seizoensgebonden.Voor
SOz enNO*
wordende hoogste maandgemiddelden tijdens de winterperiode opgetekend (Tabel
2).
Dit
heeft temaken
met het lager
oxiderend vermogen
van de
atmosfeeren de
hogere verwarming(gebouwen) tijdens de
winterperiode. In januari wordt
het hoogste maandgemiddelde voorSO2 opgetekend. Het hoogste daggemiddelde
valt voor
SOzin
oktober(54.8
pg m-31.Voo.
NO
wordende
hoogstemaandgr*idd"ld"n
en
hoogste dagwaarden(+
100pg
m-3)in
de maandenjanuari en
december gemeten.Voor
NOz worden hoge
maandgemiddelden van+ 40 pg
m-'
in januari, maart, oktober, november en december opgemeten.In
maart wordt het hoogste daggemiddelde (70.8pg
m-)
voor NOz opgetekend. De hoogste maandgemiddelden van ozon worden genoteerdin
de periode vanapril
t.e.m. augustus. Ozon heeft haar hoogste daggemiddelde concentratiesin
juli
en augustus (resp. 112.8en
104.4pg m-3).
Ammoniakheeft haar hoogste maandgemiddelden en maxima
in
april en mei.Uit
vorige
rapportenblijkt
voor elke
componenteen
duidelijke
afhankelijkheid
van
dewindrichting te bestaan.
Voor
zwaveldioxide en stikstofoxiden leveren winduit
de ZW-sectormeestal hogere meetconcentraties
op
(invloed
petrochemischeindustrie
Antwerpen). Uit
tabel
3
blijkt
datin
de maandenjanuari
en februari deZW
enZZW
sectoren de dominantewindrichtingfrequenties te
zijn.
Dit
kan althans voor de maandjanuari
een verklaring gevenvoor de hoge SO2 en
NO* waarden.
Windenuit
NO-sector voeren veel ammoniak aanuit
deagro-industrierijke omgeving van Brecht en
Wuustwezel.
Vooral
deNO-
en
ONO-windenin de maand april kunnen mede het jaarverloop van ammoniak mee verklaren.
Tabel
2:
Maandgemiddelde concentratiesin
pg m-3, berekenduit
daggemiddelden. Gearceerdewaarden liggen boven jaargemiddelde concentraties.
íeb
Maa
apr mei Jun jul
Aug
sep okt
nov
dec Soz Gem Max38.4
36.9 38.1 32.022.3
18.1 20.4 21.4 54.8 23.4 26.8 O3 Gem Maxíeb
Maa
apr mei Jun jul
Aug
sep
okt
nov
dec23.2
46.2 42.4 40.9 23.82t.t
22.7 66.6 69.7 69.393.2
9 r.3
96.2 1 12.8 104.470.4 63.2 ss.7
45.39.1 6.7 6.4
5.99.44
NO Gem Max Noz Gem Max NHr Gem Max 6.6 t7 .t 2.6 12.6 mei 25.s 46.3 3.6 18.3 97 .5íeb
Maa
apr7.2
4.235.8 2t .9
Feb
Maa
aprf
3o.l70.8 53.3
2.4 5.0
5. I8.1
36.62r.8
45.8
51.5 105.3mei Jun jul
Aug
sep okt
nov
decJun jul
Aug
sep okt
nov
dec2s.8 2s.2
29.342.1
43.1 53.94s.3
61.7 60.2 56.5íeb
Maa
apr mei Jun
jul
6.8
32.1
44.1
9.1Aug
sep
okt
nov
decTabel
3:
Windrichtingfrequenties(in%)
permaand.
Overheersende winden worden voor iederemaand in vet weergegeven.
Maand
Jan
Feb
MaaApril
Mei Jun
Jul
Aug Sep
Okt
Nov Dec
JaarKALM (wind < 0.2 m/s) N NNO NO
oNo
o
ozo
ZO ZZO Z ZZW ZWwzw
V/wNw
NW NNW Niet beschikbaar2.4 0.2 1.3 0.9 4.6 2.4 2.4
5.65.6
1.57.8
3.42.5 3.2
2.7 1.1 0.3 1.5 1.1 6.3 3.2 5.9 9.1 8.9 3.3 1.7 0.3 0.3 0.0 2.8 7.6 4.1 0.1 0.0 0.1 0.1 1.9 5.8 4.5 0.2 1.2 0.0 2.2 7.7 8.7 7.2 7.3 2.8 3.2 7.5 7.2 7.7 9.9 6.7 6.7 4.2 5.0 2.8 3.5 3.3 3.2 6.0 6.6 7.2 8.3 4.4 3.3 0.0 5.2 2.3 1.9 1.2 1.5 2.7 3.1 4.5 6.2 5.9 7.7 9.9 7.5 4.1 2.9 0.0 5.6 3.4 3.8 2.3 0.9 1.9 2.2 5.4 7.1 7.9 6.4 9.6 8.9 0.0 9.1 3.0 1.3 2.7 5.4 6.8 6.4 6.8 6.1 4.8 4.2 4.4 5.6 6.2 3.4 3.1 6.0 3.4 4.5 5.7 3.2 2.0 2.9 5.3 7.8 8.1 0.0 1.4 2.6 8.4 9.4 4.2 6.7 5.9 6.9 9.7 8.9 5.0 2.2 0.6 0.0 8.5 4.7 4.8 5.1 3.3 1.3 0.0 6.7 3.7 4.6 3.8 1.4 0.7 0.3 0.0 3.9 3.8 5.4 5.2 4.9 3.9 5.3 7.0 8.4 7.9 5.8 6.1 4.0 3.5 0.0 4.6 3.4 3.7 5.5 2.9 0.7 2.2 6.41.3
1.90.4
3.22.2
5.82.2
15.73.0
13.8 9.9 5.4 8.5 9.5 3.6 lt.7
4.5
10.4
7.0
12.4 2.2 1.7 0.0 5.0 5.2 0.0 7.8 7.7 0.0Wanneer de percentielverdeling
van
dehalfuurs-
en dagwaarden vergelekenwordt met
dievan
2001 (tabel
4
en 5),
worden
voor
SOz hogeremaxima en
percentielen gemeten (zieNeirynck en
Roskams,2002). Voor
Or worden voor de lagere percentielen (10 en 30) hogeremeetwaarden geregistreerd, wat ook het hogere jaargemiddelde verklaart.
Voor NO* is de percentielverdeling van 2001 bijna identiek aan deze
van2002.
Tabel
4:
Percentielverdeling van de daggemiddelden in pg m-3.0
P30
P50
P60
P70
P80
P90
P95
P98
mox
Gem3.3 5.6
7.9
9.29.9
30.6
45.4 52.10.2
1.2
2.6
4.3 t8.2
2s.6
32.s
3 5.30.2 0.6
1.5
2.0Tabel
5:
percentielverdeling van de halfuurswaarden in pg m-33.2. Trend
1995-2002Ttrendanalyse
over
deperiode
1995-2001gaf
aandat enkel
SO2 aan een dalende tendens onderhevigwas.
V/at betreft ozon werd een toename vastgesteld die toe te schrijven was aan een stijging in de lagere percentielenklassen§eirynck
en Roskams,2002).De jaargemiddelde en
-mediane
SO2-concentratiein
2002is
ongeveer dezelfdeals
die
in
200t.
Tabel 6: Jaargemiddelde concentraties in pg m-3, berekend uit halfuurwaarden
SOz
03 NO Noz l 995 1996 r997 I 998 1999 2000 200 I 2002 17.0 19.3 18.7 l8. r l 5.5 I 3.3 9.5 9.8 36.0 37.2 39.3 40.2 42.2 41.0 40.8 44.4 15.r tt.7 I 3.9 10.4 7.8 6.5 9.5 9.6 33.4 33.9 34.7 29.4 25.3 24.1 34.7 3 3.0Tabel 7: Jaarlijkse mediaanconcentraties in pg m-3, berekend uit halfuurwaarden.
Soz O3 NO NOz 10.5
l3.l
1 r.3 12.2 tt.4 9.2 5.2 6.2 1995 1996 1997 l 998 1999 2000 200 I 2002 26.7 32.7 34.0 3 8.0 38.2 39.3 37.3 42.8 2.1 2.5 4.1 0.8 0.0 0.0 0.0 0.0 3 1.8 30.6 34.4 25.5 2t.6 20.4 30.6 31.0Figuur
2
toont het verloop van de
maandelijkse gemiddelde concentratiesvan
SOz enstikstofoxiden sedert maart
1995. Bij
SO2 komt net zoalsbij
de jaargemiddelden een gestagedaling naar
voor.
Maandgemiddelde concentraties>
30 pgm-'
worden sinds 1997 niet meer geregistreerd.Bij
NO wordt de dalende tendens, die vooral in het verloop van de maandgemiddelden tijdensde winterperiode (hogere concentratieniveaus) tot
uiting
kwam, einde 2001 en ir:.200260 40 (f) t
E30
o) .J J. 20 10 0 c\ O r:-0) -o E o) o o) (/) c\o I È o o E 5 r.:-0) -o E o) o o q) 5I È o o E o o a o .o E o + o o (t) o oI È o o E o' o,I o .o E o o G) U) o. o. a È o o E @ o. ..!-o) o E o + o 0) U) @ o.t
o o E o.I 0) -o E o o o (t) o,I È o o E € o, I 0) -o E o o o U) € o. I t o o E () o. I 0) -o E 0) o o) (/) lr) o. É o o EFiguur
2:
Verloop van maandelijkse gemiddelden van SO2, NO en NOz overde periode 1995-2002 (in pg nr-3).
+SO2
*pg
{iNO2
Het verloop van de maandgemiddelde ozonconcentraties
wordt
gekenmerkt door een gestagetoename
van de
maandgemiddelden
tijdens de
winterperiode
(toename achtergrondconcentraties).De
zomermaandgemiddeldenfluctueren
rond de
EU-drempelwaardevan 65
pg
m-3 voordaggemiddelde concentraties (Figuur 3).
nov-94 meF95 dec-95 .iul-96 jan-97 aug-97 feb-98 sep-98 mrt-99 okt-99 mei-00 nov-00 jun-01 dec-01 jul-02 jan-03
Figuur
3:
Verloop van maandelijkse gemiddelde ozonconcentraties tussen 1995 t.e.m.2002
(inpg
m3).3.3. Kritische
normen
Voor
SOz
blijven de
daggemiddeldeen
jaargemiddelde
concentratiesnet als
in
de
2 voorgaande jaren ruimschoots onder de norm zowel acute als chronische effecten (resp. 70 en 20 pgm-3).
Hetzelftle geldt voor NH3 (resp. 270 enSpgl*')
Voor
stikstofoxiden wordt het 4-uurgemiddelde van 95 pg NO*mr
140 maal overschredenin
2002.
Het kritische niveau
voor
langdurige
blootstelling
(30
pg
m-3)
wordt met
een jaargemiddelde NO" concentratie van 48 pg m-3ruim
overschreden (zie tabel 8).Tabel
8:
Toetsing van kritische waarden aan kortstondige (aantal overschrijdingen) en langdurige blootstelling van NO* over de periode 1996 tot2002.Voor
ozon overschrijdt de AOT40-waarde van 10131 ppbuur de kritische AOT40-index voorlangdurige blootstelling van 10000 ppbuur (zie
figuur
4).
Het
aantal overschrijdingen van de drempelwaarden voor bescherming van vegetatie (ozone directive 92197IEEC) betreft 0 en 62voor resp. de uurlijkse (200 pg m-3; en dagnorm (65 pg m-3).
80 70 60 50 40 30 20 10 1 4000 1 2000 1 0000 8000 6000 4000 2000 *.; L 2 àg G} {t
*
o{
Sinds 1995 werd de AOT4O-index van 10000 ppbuur 5 maal overschreden (1995, 1997, 1999,
2001 en
2002)
(figuur
4).
In
1999 en 2002 werdentot
nu toevoor
het meest aantal dagen(> 55 dagen) een overschrijding van de EU-drempelwaarde voor daggemiddelde concentraties
vastgesteld.
Vooral
in
1995 en 1998 werden overschrijdingen van deuurlijkse
EU-norm van200 1tg
m-'
ter
bescherming van vegetatievastgesteld.
Deze drempelwaardewerd
in
1999, 2000 en 2002 niet overschreden. rRorao tr> 65 1 995 1 996 1 997 1 998 1 999 2000 2001 2402 0 04.
Bepating van
fluksen via
de
gradiëntmethode
4.L
Ammoniak
(NH3)4.1 .l
.
Jaar en dagpatronen van fluksen 1999-2002Tussen einde
juni
1999 en september 2002 werden 15550halfuurlijkse
gradiënten verkregen na validatie van de meetgegevens.Hierbij
werd streng geselecteerdop
aanwezige artefactenin
de
meetreeksdie
frequent
optradentijdens
de
AMANDA-metingen,
veroorzaakt doorverstoppingen
of
luchtbellen
in
de
absorptieoplossingvan de
samplelines die vanuit
dedenuders naar de detector komen.
Jaarlijks zljn er ongeveer 4000
halfuurlijkse
gradiënten beschikbaar behalve voor 2002 omdat de meetcampagnevroegtijdig
werd afgesloten(tabel9).
Tabel
9:
Overzichtvan de
selectieprocedurevan
halfuurlijkse ammoniakgradiëntenvoor
demeetperiode 1999 -2002.
1999 2000 2001 2002
-beschikbare gradiënten na controle
- onbruikbaar wegens defect sonic
na toepassing rej ectiecriteria
4070 3t49 2618 3935 3904
3t4t
44324t4t
3066 3r12 2644 1482Verschillende
beschikbaregradiënten konden
niet
doorgerekendworden daar
gegevensomtrent
de
atrnosferischestabiliteit
en
wrijvingsnelheid
ontbrakendoor
storingen aan de sonischeanemometer.
Dit
is
vooral
het
geval
in
1999waarin
23 %
van de
gradiëntenverloren
zijn
gegaan.Een
verdere selectie gebeurtdoor het
toepassenvan
rejectiecriteria,
die
reeds toegelichtwerden
in
2.2.2.
Daarbij worden vooralin
2002 een hoog percentage gradiënten verwijderd. Hetblijkt
dat hetcriterium van
stationariteit zes maal meer geschondenwordt
in
2002met
voorgaande
jaren.
Ook
omwille
van dete
grote verschillen met metingenmet
(citroenzuurgecoate) honingraatdenuders
(Bleux et
a1.,2002)
wordt het meetjax
2002
niet
verder
in
beschouwing genomen
bij
de fluxberekeningen.
Uiteindelijk
wordt
deverwerking
verrichtmet 8825 weerhouden
halfuurlijkse
gradiënten.In
tabel
l0
worden de
karakteristiekenvan
de netto-fluks en
bijhorende meteorologische karakteristieken weergegeven.Omwille
van het bidirectioneel karakter van aÍnmoniakfluksenis de netto-fluks (resultante van zowel emissie
of
opname/adsorptie door cuticulaof
stomata)hierbij
verder opgedeeldin
een netto-depositieen
een netto-emissiefluks.
Emissie maakt 14 o/o van de totale netto-fluks uit.De
gemiddeldeNHr
netto-fluks
bedraagt 0.091pg
m-'s-t
(n.akg
N
ha-r
jaar-t)bij
eenDoor grotere atmosferische menging overdag worden er fluksen gemeten (-0.156 1rg m-2 s-l) die driemaal zo hoog liggen als
bij
een stabiele atmosfeer (-0.055 pg m-2s-';.
De gemiddeldedepositiesnelheid
loopt op
tot
3.8
m
s-l
in
onstabielecondities
en 2.5
m
s-'
's
nachts. Dagconcentraties liggen ongeveer 1 pg--'
lager.De gemiddelde concentratieniveaus van de emissieflux (2.7 pg m-3; liggen lager dan die van de netto-depositie (4.4 pg
m-';
en kunnen verbonden zijnaaneen compensatiepunt voorammoniak (tabel 10).
Tabel
10:
Gemiddelde karakteristieken (met standaard afwijking) van netto-flux, netto-depositie ennetto-emissie en meteorologische condities voor de meetperiode
99-2001.
Alles berekend voor degeometrische hoogte van het interval 23-39mbehalve voor T, RH, PAR en
U*
(a0 m).netto-flux Totaal
Onstabiel
StabielAantal metingen Conc (pg m-3) Flux (pg
*-'
r-') va (pg*-'
r-') u* 1* ,-,) Ru (s m-') K (m2 s-r) F,,,u* (pg rn-' r-') Va/Varnu*t('c)
RH (%) PAR (mmol rn-' r-') Netto-depositie flux 8825 4.1+6.5 -0.091+0. 176 3.0+4.6 0.49+0.28 20.0+29.9 2.7*1 .9 -0.34+0.58 0.36+0.293179
s6464.7+5.5
3.8+6.9 -0.1 56+0.257 -0.055+0.087 3 .8+5.5
2.5+40.52*0.26
0.48+0.299.2+4.9
26.0+35.8 4*l.6
1.9+1.6-0.59*0.84
-0.20+0.290.39+0.32
0.34*0.26 12.5+5.9 7 6+16 0.25+0.39 15.0+6.2 68+17 0.61+0.46 Il.l
+5.2 80+14 0.06+0.13Totaal
Onstabiel
Stabiel Aantal metingen Conc (pg m-3) Flux (pg*-'
r-') va (pg*-'
r-') u* 1m s-r) Ru (s m-r) K (m2 s-t) F,,,u* (pg*-'
r-') Va/Va-r*t("c)
RH (%) PAR (mmol rn-' r-') Netto-emissie flux I 2.5+5 .8 76+16 0.24+0.39 15.1+6.1 69+18 0.60+0.47 1 1.1+5.1 8l+14 0.05+0.127588
2s68
s0204.4+6.5
5. I*5.4
4+6.9 -0.1 l3+0.174
-0.2t0+0.245 -0.063+0.0883.8+4.3 5.4*4.7
3+3.90.49*0.28
0.52+0.26
0.47+0.2820.7+30.7
9.2*4.9
26.6+36.22.6+1.9 4*1.7
l.9rl.5
-0.35+0.55 -0.63+0.79
-0.20+0.260.39+0.29 0.43+0.33
0.36+0.26Een verdere stratificatie wordt doorgevoerd op basis van het pollutierooster van ammoniak en de macroscopische vochtigheid:
Op
basisvan
de grote verschillenin
ammoniakconcentratiesfunctie,
afhankelijkvan de heersende
windrichting
wordt een onderscheid gemaakt tussen de oostelijkewindrichtingsector
N-SO (0-135'
waarvan hoge
gemiddelde
concentraties>5 pg
m-3;
en de
westelijke sector
(135-360'; met
gemiddelde concentraties.5
pg*-').
De
macroscopischevochtigheid
is
een grove inschattingvan
de natheid van hetkronendak
en
wordt
bepaaldmet
metingenverricht door
een bladnatheidsensor(LV/)
en
de
pluviometer
(aanwezigheid
van neerslag).
Er
worden
4 vochtcategorieën onderscheiden:-
Dry (droog):
LW:0
-
'Wet(vochtig):
0 <
LW <
I
zonder aanwezigheid van neerslag-
Saturated(verzadigd):
LW:
1 zonder aanwezigheid van neerslag-
Rainy (regen): neerslagDe
laatste vochtcategorie
was
slecht
vertegenwoordigd
in de
sector
met
hoge ammoniakwaarden(n:52
herhalingen op een totaal van 8825).De
netto-
depositiefluksen
van
ammoniak
zijn gemiddeld
dubbel
zo
hoog
in
denoordoostelijke sector dan
in
de rest van het pollutierooster(figuur
5).Dit
heeft te maken met de grotere ammoniakconcentraties en -gradiënten diein
deze sector gemetenworden.
Netto-emissiefluksen liggen
2
tot 3 maal hogerin
de noordoostelijkesector.
Per sector worden nog verdere verschillen opgemerktop
basisvan
de macroscopischevochtigheid. Zo
liggen
de netto-depositie fluksenin
droge omstandigheden overdag dubbel zo hoog als tijdens periodeswaarin
het
kronendak
zich
in
een natte
toestand
(wet,
saturated)
bevindt.
Dit
kan toegeschrevenworden
aan
de
hogere turbulente energie
(K)
en de
hogere
gemiddelde concentratiegradiënten diein
droge omstandigheden worden gemeten. De gradiëntverschillenzijn
echter niet zo uitgesproken als de verschillenin
concentraties (niet in tabel).Gezien beduidende verschillen bestaan tussen de sectoren en de macroscopische vochtigheid
bestaan inzake aanwezige turbulente energie, is het relevant om de fluksen te vergelijken met
de maximaal
mogelijke
flux
volgens het heersend turbulent regime(Fmax).
Deze maximalefluks wordt
berekendals het
product
van de
turbulente
depositiesnelheid (Va,nr,)en
de gemiddelde concentratie van het interval waarover de gradiënt wordt gemeten (zie pag 4).Wanneer
de fluxen
vergelekenworden met
dezemaximum
flux, krijgt
men
een
betereverklaring voor enerzijds de grootte van de gemeten fluksen en depositie-efficiëntie onder de heersende stabiliteitsklasse en macroscopische vochtigheid.
Uit
figuur 5
blijkt
dat de
hoogste depositie-en
emissiefluksen optredentijdens droge
en onstabiele conditiesin
de hogeammoniaksector.
In
deze omstandighedenis
de maximaalmogelijke
flux
volgens het heersend turbulent regime (Fmax) het grootst.In
hoger vermelde meetconditiesis
de aërodynamische weerstand het laagst (8.3 sm-';
en
zijn de concentraties(+
l0
pg
m-3) hethoogst.
Dat
staatin
schril
contrast met de lage Fmax die telkens onder "saturated" condities gemeten wordt.De verhouding van de gemeten fluks tot de maximum turbulente
fluks
is een goeie maat voorvochtige (wet
of
saturated) danin
droge weersomstandigheden. Wanneer de kroon verzadigd is, loopt deze verhouding voor verzadigde condities op tot 50 %.1.38 0.8 0.6 0.4 r
'o
o'2 N I EcD
o.o -J. x ë q.2 tL -0.4 -0.6 -0.8Atmospheric stability, ammonia range and canopy rtvetness
Figuur
5:
Fluksenen
volgens turbulentie maximaal mogelijke fluksenvan
ammoniak volgens atmosferische stabiliteit, macroscopische vochtigheid en pollutierooster.-1.41
Fmax-emission rlr
unstable conditions stable conditions
-0.54 sectorwith low
ammonia levels sector with high
ammonia levels
-0.1
4.2.
Zwaveldioxide
(SOz)4.2.1
.
Jaarverloop fluksen van SO2Vanaf
2000werd
gestartmet
een nieuwe meetcyclusop
de meettoren waardoor frequenter boven het kronendak gemetenwordt
§eirynck
en Roskams, 2001) en de fout op de bepalingvan
dehalfuurlijkse
SO2-gradiëntwordt
verminderd.
Vanaf
2000 worden deze gradiëntendoorgerekend
naar
fluksen (tabel
11).
Toepassingvan
de
selectiecriteria resulteerdein
halvering
van
de dataset.
Dit
had vooral
te
maken
met
de
lage
meetconcentraties en -gradiënten van SOz.Tabel 1
1:
Jaarlijkse gemiddelde depositiesnelheid v6en fluks van SOz.v6 (cm s-') (pe -Ln ,) 2000 200 l 2002 0.2 0.6 0.3 -0.032 -0.065 -0.034
De
jaarlijkse
fluksen liggen tussen -0.032pg
m-2r-'
16.1kg
S ha-r jaar-r) tot -0.065 pg m-2 s-r(10.2
kg
S ha-rjaarr).
De depositiesnelhedenzijnlaagin
vergelijking met die van NH3 en variëren tussen0.2
en0.6 cms-r.
De depositiesnelhedenblijken
wel sterk sectorafhankelijkte
zijn.
In de westelijke sector (zie 4.1) bedragen de depositiesnelheden slechts 0.2 cm s-rt.o.v. 0.5 cm s-' in de
"oostelijke".
Dit
wordt echter (meer dan) gecompenseerd door de hogere meetconcentraties in zuidwestelijke windrichtingsectoren.Een meetcampagne van
VITO
in 2001 leverde ook meetgegevens van SO+-aërosolen op dagbasis gedurende de maanden januari, februari en maart (Berghmans et al.,2001).
Daaruitwerd een fluks gemodelleerd met het model van Slinn (1982) en geparametriseerd door
r I a N I E (,) .J J. x J E 0.)
o
70 60 50 40 30 20 cf) I E o) J J. cr)o
4.3.
Ozon(Ol)
4.3.1
.
Jaarverloop van de gemiddelde maandelijkse ozonfluksenDe
maandelijkse ozonfluksen en --concentraties vertonen een uitgesprokenjaarlijks
verloopmet de hoogste fluksen tijdens de zomermaanden
(figuur
6).
Tijdens de winterperiode vallende
ozonconcentraties(en
-fluksen) terug
op hun achtergrondwaarden.
In
2000
wordengemiddelde
lagere
fluksen
gemetenin
vergelijking
tot
de
daaropvolgendejaren.
Eenmaximaal maandgemiddelde fluks wordt genoteerd in
juli
Q.a2 Wg--' .-').
In 2001en2002
liggen de maandelijkse fluksen hoger, met pieken
in
augustus(resp.
0.58 en 0.51pg
m-'
s-'voor 2001
en2002) en
september 2001(0.5a
pg
--"-').
Oorzaakvoor
deze verschillentussen
de
meetjarenmoet
niet alleen
gezochtworden
in
de
stijgende meetconcentratiesof
-pieken
vanozon.
Pieken in maandelijkse ozonconcentraties vallen nietaltijd
samen metflukspieken van ozon die daardoor ten dele losgekoppeld
lijken
van de omgevingsconcentratievan ozon.
^
il
À
n
/
\
-93 *fluxI
/1Ï
\/
A
t[\
t/\t
d
/
[
/Al
\\
U
\t
t/
\
/
l\l
\[y
L
J
U\/
Y
\
YL
0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 10 0.0E
a
Ë
ÉEË
E
3a
ËË
e
ËË
iq
ËË
ËËË
Ë
sE
Figuur
6:
Verloop van maandelijkse gemiddelde ozonfluksen en -concentraties tijdens de meetjaren 2000, 2001 en 2002 (ozondepositie als positieve waarden weergegeven).Een verklaring
voor
deze ontkoppeling
zov
gezochtkunnen
worden
in
de
rol
die
demeteorologische condities spelen
in
de ozonopname (stomataleregeling,
aanwezigheid vandauwdruppels
of
waterlagenop
de naalden,neerslagintensiteit).
Eenvergelijking
van de maandelijkse neerslaghoeveelheden en de maandelijkse gemiddelde ozonfluksen leveren meer punten van overeenkomst opin
de zomerperiode(figuur
7).
Zoblijkt
ondermeer het verloop250
200
in
2000, de hoge septemberfluksin
2001 en de augustusfluksen in200112002 gecorreleerd tezijn met de neerslaghoeveelheden.
À
I
+R
*flux
Jil
n
lr
Ah\^
.
//1I[
^
^
/\
rv
\.r
V
\I
V\
0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 50 r I a c{ I E o, J J. x J E cf)o
E
E É. 100 50 0 0.1 0.0sEË
ÉEË
Ë
3 n
EË
eEË
i
q
ËË
É
ËË
Ë
s
I
maand
Figuur
7:
Verloop van maandelijks gemiddelde ozonfluksen en neerslaghoeveelheden (R) tijdens demeetjaren 2000, 2001 en 2002.
4.3.2.
Dagverloop van ozonfluksentn
2002.Het
dagverloop van ozonfluksenis
sterk aftrankelijk vanhet
seizoen waarin gemetenwordt
(figuur
9).
In het winterhalfiaar is er een beperkte opname tussenth
enl6h
(ziefiguur).
In
het zomerhalfiaar vangt de opname reeds vroeger
in
de morgen aan enloopt
doortot
de latenamiddag.
Middagfluksen
tijdens
de
zomermaanden(ul-sep)
zijn
beduidendhoger in
vergelijking met
die in
het winterhalfiaar (60% lager)
en de voorzomer(30%
lager).
De seizoenale verschillen worden veroorzaakt door:verschillen
in
de grootte van gradiënten (door verschillenin
ozonconcentraties enSsiologische
activiteit
(opening stomata);0.8 0.6
?
o.s a N I tr;
0.4 -:L cf)o
0.3 x E 0.2 0.7 0.1 0.0 6Figuur
8:
Dagverloop van de seizoengemiddelde ozonfluksen tijdens 2002.4.3.3.
Rol bladnatheidin
depositiesnelhedenDe
mediane depositiesnelhedenvariëren
in2002
tussen0.3 en 0.7
cm s-' ltabel
12;
Dehoogste depositiesnelheden worden waargenomen overdag
wat
gerelateerdis
aan de hogereturbulentie,
hogere ozonconcentratiesen
fysiologische
activiteit
(opening
stomata).
De beduidend hogere depositiesnelhedenin
de maandenjuni,
september en oktober tijdens natte weersomstandigheden (stomata bedekt metwaterfilm)
lijkt
een contradictie methet
feit
dat ozon uitsluitendvia
stomata opgenomen wordt en slechts gering wateroplosbaaris.
Wellicht
zijn
andere depositiepatronen actiefdie
de neerslag van ozonbuiten
de fysiologisch actieve periode en tijdens natte weersomstandigheden kunnen verklaren.Tabel 12: Rol bladnatheid in mediane depositiefluks (pg
rn'
s-'; en -snelheid (cm s-t) van ozon. Stabiel Onstabiel 0 3 I 12 í5 18 21 24 Maand 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11l2
Fluks -0.1 l7 -0.186 -0.146 -0.160 -0.197 -0.23s -0.255 -0.3 l9 -0. 156 -0.163 -0.075 -0.020 vd 0.7 0.5 0.4 0.3 0.3 0.5 0.5 0.6 0.4 0.7 0.5 0.3vd-droog vd-nat vd-droog
vd-nat5.
Conclusies
De
metingenvan de
concentratiesvan
gasvormigepolluenten
tijdens 2002
zljn
in
veleopzichten vergelijkbaar met die van
2001.
Zowel de concentratieniveaus als de confrontatiemet
de
kritische norïnen liggen
in
dezelfde
lijn
als van
2001.
Bijsturingen
van
de vaststellingen gemaaktuit
de trendstudie (dalende tendens SO2 en toename lage percentielen03) die verleden jaar afgesloten werd,
zijn
derhalve niet nodig.Over de periode 1999-2001werden 8825 halfuurlijkse gradiënten doorgerekend naar fluksen.
Daarvan
betroffen
l4%onetto-emissie.
De
hoge stikstofstatusvan het
bestandis
mede deoorzaak
dat
er
emissie optreedt
bij
lagere
meetconcentratiesof
ten
gevolge
van ammoniakverzadiging in waterfilms (Andersen et al., 1999; Wyers en Erisman, 1998).De
gemiddeldenetto-fluks van
ammoniak bedraagt 0.091pg
m-2 s-r (23.1kg NH:-N
ha-l
jaar-l)
enbij
een
gemiddelde depositiesnelheid van 3.0 cms-'.
De grotevariabiliteit
in
deammoniakfluksen
is niet
enkel
terugte
brengentot
verschillen
in
atmosferische stabiliteit.Een verdere opdeling naargelang de windsector en de macroscopische vochtigheid
kan
hetvariatiepatroon beter
verklaren.
De
hoogste depositie- en emissiefluksen tredenop
tijdensdroge en onstabiele condities
in
de hogeammoniaksector.
In
deze omstandighedenis
demaximaal mogelijke
flux
volgens het heersend turbulent regime (Fmax) hetgrootst.
Vy'anneerde fluxen
vergelekenworden
met
dezemaximum
flux,
krijgt
men
eenbeter
zicht op
dedepositie-efficiëntie
onder
de
heersendestabiliteit en
macroscopischevochtigheid.
Dezeefficiëntie
is
onder
de
vochtige
omstandighedengroter
danbij
drogere. De
impact
vanmacroscopische
vochtigheid
op
de
depositie
van aÍrmoniak werd
reedsin
buitenlandsegradiëntmetingen
vastgesteld.
(Andersen et al., 1999; Wyers et al., 1998).Voor
de periode 1999-2001 werdenook
gradiëntenvan
SO2 doorgerekendtot fluksen.
Omaan
de
nodige kwaliteitseisenvoor
gradiëntberekeningente
voldoen werd het
databestandgehalveerd.
Gezien de kleine meetgradiëntenzijn
nog strengere kwaliteitscriteria vereist alsdie
bij
ammoniak gehanteerd worden. Dejaarlijkse fluksen liggen
tussen 0.032pg
m-2 s-l (6.1kg
S ha-r jaar-r) en 0.065 pg m-2 s-t 110.2kg
S ha-r jaar-r;.Wat
betreft
ozonfluksen,worden duidelijke verschillen
in
depositiefluksen gemeten tussen2000 enerzijds
en
2001 en 2002 anderzijds. Deze verschillenin
fluksen kunnen bezrvaarlijkuitsluitend
toegeschrevenworden
aan verschillenin
ozonconcentratiesof
extreme waarden tussen dezemeetjaren.
De hogere fluksenin
2001-2002 kunnen mede veroorzaaktzijn
doorgrotere neerslaghoeveelheden
in
combinatie met hogereNo*-concentraties.
Het verloop vande
maandelijkse ozonfluksen
is
bovendien
voor een stuk
losgekoppeld
van
deozonconcentraties. De
ozonflukspiekentijdens het
zomerhalflaar kunnen beter verklaard worden door de hogere maandelijkse neerslaghoeveelheid diewellicht tot
meer situaties met grotere kroonnatheidvoeren.
In
2002blijkt
opnieuw dat de bladnatheid de depositie van ozonversterkt. Voor
ozonblijkt
hetbelangrijk
om na te gaanin
welke mate bladnatheid aldan
niet
veroorzaaktis
door
dauw
of
door
neerslag(Padro,
1994; Lamaudet
a1., 2001).Daarbij kan een versterkte depositie
bij
dauw verklaard worden aan de hogere concentratiesvan bepaalde chemische componenten
in
dedauwwaterfilms.
Zhanget
al. (2002) leiden op5
meetsites (waaronder2
bosgebieden)af
dat
hoge
vochtigheid,
dauw en
neerslag de6.
Dankwoord
Wij
dankenYves
Buidin
en
Luc
de
Geest werkzaam aanhet Instituut
voor
Bosbouw enWildbeheer
(IBV/)
voor hun
assistentiebij
het verzamelen van gegevens enhet
onderhoudvan het
meetstation.
We danken tevensir.
Gerrit
Genouwvoor
hetkritisch
doomemen van hetverslag.
Filip
Coopmanzijn
we erkentelijk voor het verzorgen van de lay-out en de druk7,
Literatuur
Andersen,
H.V.,
Hovmand,
M.F.,
HummelshOj,
JensenN.O.,
1999.
Measurementsof
ammonia concentrations,
fluxes
anddry
deposition velocitiesto
a
spruceforest
1991-1995.Atmospheric Environment 33, I 367-1 383.
Baldocchi
D.,
Hick,
B.,
Camara,P.,
1987.
A
canopy stomatal resistance modelfor
gaseous deposition to vegetated surfaces. Atmospheric Environm ent 21, 9 I - 1 0 I .Berghmans, P.,
Bleux,
N.,
Daems,J,
Swaans, .W.,2001.
Metingen van afllmoniumaërosol.Metingen van geoxideerd stikstof,
VITO.
Bleux,
N.,
Berghmans,P.,
Swaans,W.,
Daems,j.,
Adriaessens,E., Van
Avermaet,
P., Roekens, E., Neirynck,J.,2002.
Ijking
en validatie chemcomb.VITO
Dtryzer,
J.H., Verhagen,H.L.M.,
Vy'eststrate, J.H., Bosveld, F.C.,1992.
Measurementof
thedry deposition
flux
ofNH3
on to coniferousforest.
Environmental Pollution 75(1992),3-13.
Dyer,
A.J., Hicks,
B.8., 1970.
Flux-gradient relationships
in
the
constant
flux
layerQuart.J.R. Met. Soc.
96,715-721.
Erisman, J.
W.
&
Draaijers, G. P. J., 1995. Atmospheric depositionin
relation to acidificationand eutrophication, Elsevier, Studies
in
Environmental Science 63, Amsterdam.Fowler, D., Duyzer J.H.,
1989.
Micrometeorological techniques for the measurementof
tracegas
exchange.
In:
AndraeM.O.
and Schimel D.S. (Eds.), Exchangeof
trace gases between terrestrial ecosystems and the atmosphere, JohnWiley
and SonsU.K.
Garland,
J.A.,
1978. Dry
and
wet
removal
of
sulfur from the
atmosphere. AtmosphericEnvironmern
12,349.
Hicks,
8.B.,
Meyers, T.P. Baldocchi,D.D.,
1988. Aerometric Measurement Requirementsfor
Quantiffing Dry Deposition.
In Principlesof
Environmental Sampling. 297-3L5.Lamaud,
8.,
Canaru,A.,
Brunet,Y.,
Lopez,A.,
Druilhet,
A., 2001.
Ozone fluxes above andwithin
a pine forest canopyin
dry and wetconditions.
Atmospheric environment 36, 77-88. Mikkelsen,T.N.,
Ro-Poulsen,H.,
Pilegaard,K.,
Hovmand,M.F.,
Jensen,N.O.,
Christensen,C.S.,
Hummelshoej,P.,
2000.
Ozone uptake
by
an
evergreenforest
canopy:
temporalvariation and possible
mechanisms.
EnvironmentalPollution
109, 423-429.Neirynck,
J.,
Roskams,
P.,
2000.
Meetstation
voor
luchtverontreiniging
Brasschaat.Jaarverslag
1999.
Ministerie
van de
Vlaamse
Gemeenschap.AMINAL.
Instituut
voorBosbouw en Wildbeheer.
Neirynck,
J.,
Roskams,
P.,
2001. Meetstation
voor
luchtverontreiniging
Brasschaat.Jaarverslag
2000. Ministerie
van de
Vlaamse
Gemeenschap.AMINAL.
Instituut
voorNeirynck,
J.,
Roskams,
P.,
2002. Meetstation
voor
luchtverontreiniging
Brasschaat.Jaarverslag
2000. Ministerie
van
de
Vlaamse
Gemeenschap.AMINAL.
Instituut
voorBosbouw en Wildbeheer.
Overloop,
S.,
Roskams,
P.,
1999.
Meetstation
voor
luchtverontreiniging
Brasschaat.Jaarverslag
1995.
Ministerie
van de
Vlaamse
Gemeenschap.AMINAL.
Instituut
voorBosbouw en Wildbeheer.
Padro, J.,
1994.
Observed characteristicsof
thedry
depositionvelocity
of
03
and SOz abovea wet deciduous
forest.
The Science of the Total Environment 1461147,395-400.Ruigrok,
W.,
Tieben,W en
Eisinga,P., 1997.
The
dry
depositionof
particles
to a
forestcanopy:
a
comparisonof
model and
exprimentalresults.
Atmospheric Environment
31,399-41s.
Slinn,
W.G.N., 1982.
Predictions for particle deposition to vegetative surfaces. Atmospheric Environment | 6, 17 84-17 9 4.Wyers, G.P., Otjes, R.P. en Slanina, J.,1993.
A
continuous-flow denuder for the measurementof
ambient
concentrations
and
surface-exchangefluxes
of
ammonia.
AtmosphericEnvironme nt, 2'7
A,
208 5 -209 0 .Vy'yers, G.P. ,
Dtyzer,
JH,L996.
Micrometeorological measurement of the dry depositionflux of
sulphate and nitrate aerosols to coniferousforest.
Atmospheric Environment 30, 333-343.Wyers, G.P.,